經而過多年的愛情長跑之後，犽羽獠和槙村香這對最佳拍檔終於決定要安定下來了。雖然阿獠沒有正式的身分，不過兩人還是決定舉辦一場形式上的婚禮。

　　就在這幸福的時刻，災難降臨了。在一次意外車禍之中，阿香不幸喪生，僅留下一顆心臟作捐贈移植。雖然經過眾多好友的規勸，阿獠還是認為：總有一天阿香會回到他的身邊。

　　另一方面，在暗殺部隊「朱雀部隊」成長的頭號女殺手「G‧H」，在完成第50個任務之後，因為受不了良心的煎熬，終於決定跳樓自殺！然而事與願違，她還是被組織救了回來。經過心臟移植的她，由於和原捐贈者間的思想產生衝突，使得她昏迷不醒，醫師團認定移植失敗，決定將之放棄。然而就在此時，因為她內心交戰的刺激，終於使得她甦醒了過來！

　　甦醒之後的「G‧H」，隨著內心的聲音，來到了日本新宿。在經過一陣大亂之後，她聽到了熟悉的英文字母『XYZ』，也來到了海怪所開的咖啡廳當中。雖然眼睛視力不便，然而選擇的位置、習慣的動作，在在都讓海怪清楚的知道了一件事：阿香回來了……

冴羽獠（上川隆也饰）外号“城市猎人”，专门接受委托，扫除城市恶势力。槙村香（相武纱季饰）是他的搭档，更是互许终生的恋人。但是有一天，阿香却不幸意外身亡，心脏移植给了神秘少女香莹（三吉彩花饰）。而香莹的真实身分竟是暗杀组织的杀手，代号“玻璃心”。城市猎人决定要帮香莹脱离组织，恢复普通女孩的生活。

故事一開始，槙村香不幸於交通事故中逝世，其心臟被移植到台灣的殺手李香瑩身上。之後，李香瑩脫離組織，成為冴羽獠的女兒，共組新的城市獵人。

《天使之心》劇情多着墨在槙村香與李香瑩之間的心靈溝通部分，故整體風格比較偏向感性發展，與《城市獵人》相同角色的背景設定略有不同。例如：原本在《城市獵人》裏的海坊主與美樹這對夫妻一同經營貓眼咖啡店，但在《天使之心》裏則是由海坊主（海怪）一人經營，海怪則單身，沒有美樹這個角色。而海坊主（海怪）另外收養了一名少女（美紀）。而冴羽獠跟槙村香的初次相遇也不同。還有香的姐姐也從未跟香見過面。

Ryo Saeba is a private detective and a sweeper who rids society of evil. He is also known as City Hunter. He works with partner Kaori Makimura. An accident leads to Kaori Makimura's death and her heart is transplanted to Xiang-Ying. Xiang-Ying then appears in front of Ryo Saeba.

Ryo Saeba est un détective privé et un nettoyeur qui débarrasse la société du mal sous le pseudonyme de City Hunter. Il travaillait avec sa partenaire Kaori Makimura, mais celle-ci décède dans un accident. Son cœur est volé et transplanté à Xiang-Ying, une tueuse qui a voulu se suicider. Mais le cœur de Kaori veut revoir Ryo et entraine Xiang-Ying à la recherche de Ryo Saeba.

シティハンター冴羽りょう（上川隆也）が、亡き婚約者の心臓を移植された暗殺者の少女を守るという、ハードボイルドでありながら心温まる物語。

Ryo Saeba, o personagem principal de "City Hunter", é além de um caçador da cidade - um brilhante varredor. Sua parceira Kaori Makimura cuida dele e eles fazem tudo que podem para apoiarem um ao outro. "Angel Heart" começa quando Kaori sofre um acidente esquisito, que leva ao seu falecimento. Enquanto isso, uma bela garota misteriosa chamada Coração de Vidro entra na vida de Ryo. Acontece que Coração de Vidro tem um coração transplantado, e o coração que ela recebeu pertencia a Kaori. Coração de Vidro tem outra chance de viver, graças ao coração de Kaori.