Harley Quinn is het zat om de sidekick van de Joker te zijn en gaat op eigen houtje op pad, vastbesloten om de criminele Queenpin van Gotham City te worden.

Vastbesloten om een ​​van de geroemde Legion of Doom te worden, probeert Harley grote indruk te maken door een van hun criminele ondernemingen te laten crashen met de hulp van haar BFF, Poison Ivy.

Harley realiseert zich dat ze een team nodig heeft om overvallen te plegen die de aandacht van de Legion of Doom zullen trekken en probeert Dr. Psycho en Clayface te rekruteren.

Op zoek naar een aartsvijand gaat Harley achter Batman aan, maar komt terecht bij de puber Robin, waardoor ze het lachertje van de criminele onderwereld wordt.

Wanneer Harley een verlammende identiteitscrisis doormaakt, moet haar bemanning Harley's geest binnendringen om haar te bevrijden met de hulp van Dr. Psycho's telepathische krachten.

Wanneer Clayface zijn arm verliest bij een overval, blijkt dit niet alleen bewijsmateriaal te zijn voor Jim Gordon, maar ook een kroongetuige tegen Harley en haar bemanning.

Harley recruteert haar vriend en mentor Queen of Fables om haar te helpen een krachtveld van STAR Labs te stelen, om een ​​weersveranderende machine te stelen, zodat ze indruk kan maken op de Legion of Doom. Ondertussen gaat Poison Ivy uit met Kite Man.

Harley krijgt een uitnodiging voor het potentiële ledenfeest van de Legion of Doom, maar Ivy ontdekt dat ze eigenlijk op zoek zijn naar Lex Luthor.

Nu ze lid is van de Legion of Doom en de gelijke van The Joker, brengt Harley tijd met hem door. Zal ze in haar oude gewoontes vervallen?

Na een ruzie met haar bemanning keert Harley terug naar Bensonhurst, waar haar liefhebbende moeder op haar wacht... en haar onverzettelijke vader, die gevaarlijker is dan verwacht.

Harley denkt dat de Legion of Doom achter Ivy's gevangenneming en de boommonsters die Gotham momenteel teisteren, zit. Maar het is een valstrik!

In de seizoensfinale heeft Harley haar laatste confrontatie met de Joker, wanneer [spoilers] [spoil] [spoilers]. Zullen ze [spoiler]? Misschien. Maar je kunt er zeker van zijn dat ze [spoiler] zijn!