猛毒を全身に宿す少女・カルディアは、人々に怪物として恐れられ、屋敷に一人で閉じこもるように生活していた。ある夜、英国軍に捕らわれそうになるところを、「泥棒紳士」と名乗るアルセーヌ・ルパンに「盗み」出される。彼に連れられて訪れたのは機鋼都市ロンドン。彼女はルパンと行動を共にするインピーやフランたちと出会う。そして、自分が連れ去られた理由を聞くことになるのだが、それはロンドンを巻き込む大きな陰謀にまつわるものだった。

ルパンたちがロンドンで隠れ家としているのは、サンという貴族の屋敷だった。カルディアは主であるサンにも出会い、何か曰くありげな物言いをされる。フランの分析で、カルディアの体の毒のもとが、胸に埋め込まれたホロロギウムが原因だということが判明する。ルパンはカルディアたちを連れてロンドンの繁華街を訪れるが、そこで、不意に【黄昏】という組織に襲撃を受ける。かろうじて逃げ延びた先に、二挺のショットガンを構えた男が立ちふさがっていた。

ロンドンでは最近、吸血鬼一族の宝ばかりを狙う「月下の怪盗」が出没していた。吸血鬼にまつわる事件ということで、ヴァンには何か思うところがあるらしかった。ルパンはフィーニスを捕獲すべく大胆な作戦を仲間に提案する。それは彼が乗る列車ごと強奪しようというものだった。カルディアも作戦に参加することになり、ルパンたちに、それぞれの得意とするジャンルの特訓を受けることになる。そしてその特訓の仕上げとして、懸賞がかけられた「月下の怪盗」を捕まえることになるのだが…

ルパンたちは、フィーニスを列車ごと捕獲する計画を実行に移す。変装したルパンとカルディアが乗り込み、計画は順調に進んでいるように見えた。だが、ルパンの前に一人の男が姿を現す。彼の名はエルロック・ショルメ。ヴィクトリアの依頼を受けて、フィーニスの護衛をしていた私立探偵だった。一筋縄ではいかない相手に、窮地に陥るルパン。計画を進めるため、カルディア一人を先に行かせる。ヴァンの協力もあって黄昏兵の攻撃をかわしていくカルディア。果たして計画は完遂できるのか？

フィーニスの手により、ルパンたちは列車爆破事件の指名手配犯とされてしまう。そのため、アイザックの手がかりを追うルパンたちはロンドンでの行動が難しくなる。フランは研究室に籠りきりになっており、カルディアは彼の身を案じる。ある夜、フランは周りに何も告げずに屋敷を抜け出す。しかし、カルディアに見つかり、その真意を尋ねられる。フランは、バッキンガム宮殿に行き、指名手配を撤回するよう女王のヴィクトリアと交渉するつもりだったのだ。

マフィア主催の飛行船レースが開催される。優勝賞品が「アイザックの遺稿」だと知ったルパンたちは、入手できれば彼の手がかりが得られると考え、参加を決める。ルパンが調達した飛行船をレース用に改造するインピー。だが、作業が当日まで終わらず、ルパンたちが気をもむ中、辛うじてレース開始時間に間に合う。レースにはネモと名乗る風変りな科学者もエントリーしていた。ついにレースが始まり、インピーたちの飛行船は幸先のよいスタートを切ることができたのだが…。

アイザックの研究所を訪れたカルディアは、自らの出生にまつわる事実を知らされる。思い悩む彼女は、ルパンたちの元を去り、自らの素性を確かめるため、元いた家に戻ることを決意する。ウェールズへの帰途、彼女はかつて村で起きた出来事を回想する。村人たちに怪物だと追い立てられ、逃げ惑う中、一軒の家に辿り着く。そこにはエレインという女性がいた。彼女はカルディアを恐れることなく、家に招き入れ、怪我の介抱をしてくれたのだった。

ヴァンたちはロンドンでカルディアを捜索していた。その最中、突然市内で爆発が起こる。アイザックによるテロが始まったのだった。英国軍でもクーデターが起こり、ヴィクトリアは窮地に追い込まれる。ロンドンに戻ったルパンとカルディアは、ヴァンたちと合流。再会を喜ぶのも束の間、英国軍に協力を求めるため、彼らはヴィクトリアの救出に向かう。一方、別行動をとっていたサンの前に、鎧姿の女性が姿を現していた。

ロンドンはクーデターによって、フィーニスに占拠されていた。さらに彼は「コード：リアライズ」の計画を進めつつあった。一方その頃、カルディアの前に現れたサンは自身を「イデアの使徒」と名乗る。そして、その使命として、「コード：リアライズ」発動の鍵となるカルディアに、自ら命を絶つようにと説き、その場を立ち去るのだった。また、傷を負ったルパンのもとにはヴァンが訪れる。カルディアが苦しんでいるのではないかと思い悩むルパンにヴァンは声をかける。

黄昏の本拠地であるセントポール大聖堂に進軍する英国軍。彼らを陽動部隊として、ルパンたちは聖堂内に潜入を果たしていた。しかしそこにはかつてのヴァンの元上官であるアレスターが待ち受けていた。ヴァンは自身の戦いを熟知した相手に苦戦する。サンに後を託し、ルパンたちは先を急ぐ。中心部にたどり着くと、そこには巨大な天球儀があり、フィーニスが姿を現す。ヴァンは情報を引き出すためフィーニスに迫るのだが…

カルディアは天球儀の中に取り込まれ、その中で、父であるアイザックの記憶を見る。そこには彼が狂気の計画に憑りつかれるきっかけとなる悲劇的な出来事があった。アイザックの野望に呑み込まれそうになるカルディアだが、再び駆けつけたルパンによって救い出される。アイザックと対峙するルパン。だが既に「コード：リアライズ」は達成され、アイザックは自らを世界を統べる神だと宣言する。