長年争ってきたプラネテューヌ、ラステイション、ルウィー、リーンボックスの四カ国が、友好条約を結んでから１ヶ月。平和にかまけてゲーム三昧のネプテューヌに、イストワールはすっかりお小言モード。たまりかねたネプテューヌは、「女神の心得を聞く」という名目で、ラステイションのノワールを訪ねることにする。

ネプテューヌとネプギアは、ノワールやユニとともに、ルウィーのブランを訪ねる。妹のロムとラムは友達の来訪に大喜びだが、ブランはあまりありがたくない様子。リーンボックスのベールも偶然来ており、何やら密談をしていた気配もある。何はともあれテーマパークに繰り出した一行だが、そこで大きな事件が……。

リーンボックスのスター、5ｐｂ．ちゃんのライブに招待されたネプテューヌ、ノワール、ブランら一行。その後はベールの部屋でホームパーティ……のはずが、行ってみるとベールの部屋は、誰かに荒らされたかのような惨状で……。一方、リーンボックス近海の海底では、とあるアイテムを探し求める怪しげなネズミの姿があった。

マジェコンヌが作った謎の結界に囚われ、変身も解けてしまった四女神。目撃したネプギアとアイエフは、リーンボックスの教会で待つユニ達にそれを伝える。強いはずの姉が囚われたことに、ユニもロム・ラムもショックを隠せない。その頃ワレチューは、そんな女神達の様子をネットで全世界に広めようと画策していた。

ネプギア、ユニ、ロム、ラム達は、アンチクリスタルの結界に囚われた姉たちを助けるべく、マジェコンヌに挑む。しかし、アンチクリスタルから力を得たマジェコンヌは四女神の必殺技を自在に操って、妹たちを苦しめる。必死に戦う妹たちだが、やがて四女神は、結界の中で「アンチエナジー」に完全に飲まれてしまい……。

ふらりと迷い込んできた子供・ピーシェを、しばらく教会で預かることにしたネプテューヌたち。とにかく元気のいいピーシェに振り回される毎日を送っている。その頃ラステイションでは、ノワールご自慢の鉄壁のネットワークセキュリティがハッキングされるという事件が起きていた。一方、ユニにもある悩みがあって……。

洋上に浮かぶ島「Ｒ１８アイランド」に何やら巨大な砲台が運び込まれたという情報をつかんだ四女神。プルルートやネプギアも一緒に、その島に向かう。そこは、「ドレスコードは水着か裸」という、大人しか入れない禁断のパラダイスだった。無事その島に潜入したネプテューヌたちの前に、見覚えのある少女が現れる。

母親に引き取られ、教会を去ったピーシェ。すでにピーシェと家族のようになっていたネプテューヌたちは、寂しくてたまらない。そんな中、Ｒ１８アイランドに新しい国家が誕生したという通達が来る。どういうことかと駆けつけた四女神たちが目の当たりにしたのは、刑務所に囚われたはずのアノネデス、そして……。

一方的に各国に宣戦布告した新興国エディンとその女神イエローハートが真っ先に攻め込んだのは、プラネテューヌだった。パープルシスターが迎え撃つが、いくら攻撃しても、イエローハートはダメージを受ける様子がない。まるでシェアエナジーが無尽蔵に湧いているかのようなその強さに、パープルシスターは戦慄する。

エディンの侵攻を食い止めたことでネプテューヌの人気が上がったのか、プラネテューヌのシェアは赤丸急上昇。ネプテューヌは、教会主催の大規模なお祭りを企画する。一方、他の三国は、これまでにないシェアの低下に悩んでいた。そんな中、ブランに呼び出されたネプテューヌは、待ち合わせ場所で予期せぬ襲撃を受ける。

巨大な浮遊大陸とともに突如現れたキセイジョウ・レイは、自分こそ大昔に滅んだ大国「タリ」の女神だと名乗る。プラネテューヌの破壊をやめさせようとするパープルハートだが、敵の守りは堅く、太刀打ちできない。やがてタリの女神は、アイエフやコンパを含めた皆が避難している場所にレーザー砲の照準を定めて……。