宇宙船の事故で地球に不時着した小さな宇宙人、リルル星人たちはアルプスのふもとの湖に浮かぶ小さな島に、村を作って暮らしていました。村長の孫娘のメモルは、明るく活発で、ちょっといたずら好きな女の子。毎日友だちのポピット、ルパング、ピーと一緒に、ミミズクのボォボォに乗って森中で遊びまわっています。

初めて地球人の女の子を見たメモルとポピットは、リルル村に帰って皆にをします。ところが大人たちは、女の子と一緒にいるゴロニャンのことばかりを気にし、メモルたちに二度と山荘へ行かないよう約束させるのです。そんなある日、子供たちの人気者リュックマンが、ゴロニャンに食べられてしまった！という知らせが…。

メモルたちが出会った地球人の女の子は、病気で天国へいってしまいました。こんなにすぐお別れするなんて、悲しすぎる！女の子のほほにすがって泣くメモルの涙が、奇跡をおこします。女の子が息をふきかえしたのです！ところが女の子は、奇妙なことをつぶやくのでした。「死んでしまっても、よかったのに…」

マリエルに会えることになったメモルたちは、朝から落ち着きません。ポピットは鏡の前でおめかしし、ルパングとピーは「盗んできた」マリエルのパジャマのボタンを手にそわそわ。メモルは朝ごはんを急いで食べようとして、のどに詰まらせてしまいます。山荘を訪れたメモルたちに、マリエルは自分のこれまでのことを話してくれました。

マリエルは、生まれてから一度もお腹が空いたことがありませんでした。メモルはマリエルに何とか食事をさせようとしますが、マリエルは「病気だから仕方がない」と、食べようとしません。そんなマリエルは、元気なメモルたちについていくだけで精一杯。メモルを追いかけるネコのジョジョを止めようと、生まれて初めて家の中を走りまわると…。

メモルはマリエルに贈り物をすることを思いつきました。機織りの名人ミーサさんに作ってもらったのは、メモル用のポシェットと、メモルがすっぽり入ってしまうほど大きいマリエル用のポシェット。メモルは大きなポシェットをどうやって運ぼうか、困ってしまいます。いいアイディアをくれたのはリュックマンです。リュックマンに教わったやり方でポシェットを小さく小さくたたむと、メモルはマリエルの山荘へ向かったのですが…。

メモルは毎日マリエルの山荘に遊びに行っていました。ある日、メモルとマリエルがピアノを弾いていると、ピアノの弦が切れてしまいます。マリエルは気にしなくていいと言いますが、メモルは不幸になるかもしれないと落ち込みます。その夜、ボォボォが枝から落ちてけがをしてしまいます。ボォボォがいないとマリエルに会いに行けない！これがメモルの不幸だったのでしょうか…。

ある日、メモルはママが染めてくれたお花模様のスカーフをまいて、マリエルのところに行きます。マリエルも、お父様が直に手渡してくれた思い出のペンダントを見せてくれます。青く輝くペンダントをさわらせてもらい、メモルはおおはしゃぎ。光にかざしてくるくる回っているうちに、うっかり窓から落としてしまいました！　なんと、「一本杉の女王」という気の荒いタカがペンダントを持って行ってしまって…！？

メモルは、マリエルの山荘で初めて目玉焼きを食べ、リルル村の皆にその料理を紹介します。ところが、村長に「今まで動物と仲良くやってきたのに、タマゴを食べたいという村人が出てきたらどうする」とたしなめられてしまいます。メモルの乳母のバーバラが木の実を使った目玉焼きを作ってくれましたが、作るのに半日も。それを知った発明家コロンパスさんは、愛しのミーサさんが目玉焼きが食べられるように発明に挑むことに…。

「最近お嬢さまが変なことをなさる原因は、メモルですね」毎日のように飛んでくるボォボォを「メモル」だと勘違いしたペネローペさんは、ジョルジュに命じてボォボォを撃ち落とそうとします。大きな銃声にショックを受けて、ボォボォは木の穴に引きこもってしまいました。ボォボォに恐ろしい銃撃を忘れさせようと、メモルたちは「忘れ草」のお茶を飲ませることにします。ところが、メモルがそれを飲んでしまって大変！「頭の中が、何だか寒いの…」！？

降り続いていた雨がやみ、久しぶりにマリエルを訪ねます。ところが、マリエルは体の具合が良くありません。お父さんからもらったオルゴールを聴きながら「このメロディがお父様の声だったら、病気なんか…」とつぶやきます。そこでメモルは、風車小屋にしまってあった「立派な箱」を使って、「声のオルゴール」を作ることを思いつきます。「立派な箱」…というのは、実はお魚の缶詰の空き缶なのですが、その中に入ってマリエルのお父さんの声を演じるのは「七色の声の芸人」センチさん。

リルル村で大事なことを決める時、綱ひきをするのです。さて、リルル村ではまた綱ひき大会が開かれることになりました。今回は、村人からこんな「綱ひき願い」がでているようです。「怪盗トリローネは、たまには欠けた皿などを盗んで、村人を楽しませること」「音楽家フォルテンは、音が気に入らなかったとしても、作ったバイオリンを壊すのはやめること」「村長は、子どもが怖がるのでヒゲをそること」…さて綱ひき大会の決着は…！？

リルル村に、また困ったことが起きてしまいました。音楽家フォルテンさんがバイオリンを弾くと、怪盗トリローネさんの虫歯が痛くなってしまうのです。トリローネさんは「我が家は先祖代々虫歯を大切にしてきたから、治すつもりはない！フォルテンさんがバイオリンをやめるべきだ」と怒っています。しかし、子どもの頃から、大自然と音楽がひとつになれる野外コンサートを夢見てきたフォルテンさんは、せっかく防音設備の整った立派な音楽堂をコロンパスさんが作ってくれても使おうとしません。フォルテンさんとトリローネさんは仲直りできるのでしょうか？

マリエルはペネローペさんが用事で留守にする間、メモルを山荘に招待することにしました。体の小さなメモルのためにおままごと用のお皿やフォークを用意して、メモル用のパジャマを縫って…マリエルはうきうきしながら準備をします。ところが、ペネローペさんが仕掛けたテープレコーダーで、メモルとマリエルの会話が録音されてしまいます。そしてメモルは、あくびをしているところを、外で見張っていたジョルジュに見られてしまいます。メモルはとうとう見つかってしまうのでしょうか…？

メモルは、マリエルと「白馬の願い岩」に行くことになりました。「願い岩」に水をかけ、会いたい人の名を三度となえると、白い馬がその人のもとへ連れていってくれる…そんな伝説を聞いたマリエルは、お父様に会えるかもしれないと思ったのです。広い原っぱを、追いかけっこをしながら進む二人。「花って、色があるのね。花って、においがあるのね！」久しぶりに家から出たマリエルは、新鮮な気持ちに…。ところが、ペネローペさんが自動車で追ってきて…！

ある日の夕方、メモルたちを乗せて飛びながら、ボォボォは居眠りをしてしまいます。慌ててしがみつくメモルの頭から、とんがり帽子が飛んで森の中へ…大変！とんがり帽子は、リルル星人が命の次に大事にしている物なのに…。メモルの帽子は、オスカーという男の子に拾われます。ところが、オスカーはそれを宇宙人の物だと信じ、宇宙人さがしを始めてしまいます。帽子を取り返すためオスカーの山荘に向かうメモルたち。大事なとんがり帽子はメモルの元へ戻るのでしょうか…？

メモルはマリエルに、不思議な笛をプレゼントします。これを使えば、マリエルは誰にも知られずにメモルに合図を送ることができるのです。一方、オスカーは宇宙人探しをあきらめません。森へ探検に出かけるオスカーを見て、マリエルは彼の夢を叶えてあげたい気持ちと、メモルたちの秘密を守りたい気持ちに挟まれてしまいます…。メモルたちは、オスカーを森の中で迷わせて、森に入りたくなくなるまでうんと怖がらせることにします。でも、その後が問題。一体、誰がオスカーを森の外へ助け出すのでしょう…？

マリエルは夜、羊を23578匹も数えたのに、眠れません。どうやらオスカーが好きになったらしいのです。それを知って、メモルたちは、「明日朝六時、ポプラの森で待ちます。　マリエル」そう書いたテニスボールを、オスカーに届けることにしたのです。ところが、翌朝ポプラの森にあらわれたのは、グレイスでした。グレイスは、オスカーをとろうとしたと言ってマリエルを責めます。落ち込んだマリエルを元気づけるには、オスカーに励ましてもらうのが一番なのですが…。

今日はマリエルの元に、お父様から今までとは何か違う手紙が来る日。メモルは一週間も前から、この日は絶対にそばにいてあげると約束していました。ところが、いつもメモルを乗せてくれるボォボォが、最近暴れているタカの「一本杉の女王」を怖がって来てくれません。やっとやってきたボォボォ。しかし、案の定「一本杉の女王」におそわれて…。一方、森の中には鳥を撃ちに来たジョルジュとオスカーがいました。森の中に響き渡る銃声…！一体誰が撃たれてしまったのでしょう？

マリエルの山荘に、ある日突然グレイスが訪ねてきます。マリエルが部屋を離れたすきに、グレイスはマリエルの日記のメモルのことが書いてあったページを破ってポケットの中にしまってしまいました。グレイスはその日記を読んで、「メモル」という人物を、マリエルのボーイフレンドだと思いこんでしまいます。そしてオスカーに、マリエルをあきらめて自分と一緒に町へ戻るよう告げます。メモルはそれを知って「あたしが正体あらわしていいんなら、オスカーに本当のことが言えるんだけどなぁ…」

ある日メモルは、オスカーから「デート」に誘われました。初めてのデートに、メモルは舞い上がってしまいます。お弁当をたくさん持って、リルル村の皆に見送られて、メモルはポプラの森に向かいました。「今日は君と一緒に、絵を描こうと思うんだ」待っていたオスカーは、メモルにこう提案します。「地球のデートって、並んで絵を描くことだったの…」つぶやくメモル。でも、偶然メモルの絵を見つけたグレイスのお父さんは、それを今度出版する童話のさし絵に使おうとして…！？

最近マリエルの様子が変。ひどくわがままになって、何だか別人のようなのです。あまりの変わりように、メモルはびっくりしてしまいます。「このままじゃ、もうマリエル…嫌いになっちゃいそう…」ところが、マリエルが突然わがままになったのには、わけがありました。体調が良くなってきたマリエルは、急に町へ帰ることになったのです。それを聞いたメモルは、どうしてもマリエルについていくと言いだして…！

町へ帰ったマリエルは、サンロアーヌ芸術学院のピアノ科に入ることになりました。ところが、同じクラスにはあのグレイスが！マリエルは初日から、グレイスのいじわるにあってしまいます。授業の時間割は教えてもらえず、食堂では壊れた椅子を用意され…「来るんじゃなかったわ…こんな学校」と泣き崩れるマリエル。そんなマリエルの心の支えは、遠い森にいるメモルと、同じ学院の美術科にいるオスカーだけ。でもそのメモルは実はマリエルを追うことを心に決めて…。

人や車が行き交うサンロアーヌの街で、メモルはマリエルを探して疲れ果て、眠り込んでしまいました。すぐ近くでマリエルがメモルの名を呼んでいるのに気づきません。マリエルは、メモルがサンロアーヌに来ていることを知り、街中を探し続けていたのです。同じ街にいるのに、出会えない二人。そのうち、無断で学院を抜け出したり、ジミーという家出少年をかくまったりしたため、マリエルは学院をやめさせられてしまうことに。

メモルは、サンロアーヌ芸術学院の女子寮でマリエルと一緒に生活することになりました。これからは楽しい毎日になるはず！と、二人はうきうきしていました。ところが、マリエルは朝から授業に行ってしまい、メモルはずっと部屋に一人っきりの毎日。マリエルが遅くなっても部屋に帰ってこられないのは、マリエルは生活がだらしないということで、舎監の先生から毎日6時間のピアノのレッスンを命じられていたからでした。そして、それはメモルにも原因があったのです。それを知ったメモルは…？

ある朝メモルが目覚めると、大変なことがおきていました。マリエルが風邪をひいてのどを痛め、声が出なくなってしまっていたのです！メモルは心配しますが、マリエルは、テストが近いので授業を休みたくないと言い、なんとメモルに声の代わりをやってくれるよう頼んだのです。メモルはマリエルのポシェットの中に隠れて、一緒に教室に向かいますが、メモルは他の人に知られることなく、マリエルの代役ができるのでしょうか…？

サンロアーヌ芸術学院の生徒の家族を招いて開かれる、年に一度のパーティの日の前日。みんな待ちきれずに準備をしていますが、マリエルのお父様は仕事で外国に行っており、今年もパーティに来ないのです。そんなマリエルを元気づけるため、メモルはぶどうパイの焼き方をマリエルに教えて、二人だけのパーティを開くことにします。焼きあがったパイのにおいにひかれて、奇妙な老人が訪れたのですが、その人はなんと…！

サンロアーヌで、マリエルがいつものように食事を持ってくると、驚いたことにメモルが「食べたくないの…」と言うのです！いつもと違うメモルに慌てたマリエルは、医務室の先生に相談します。先生の診断は、心のバランスが崩れている、というもの。つまり、メモルは、ホームシックにかかってしまったのです。メモルが元気を出すには、懐かしいリルル村の人たちと会ったりしたりすることが一番なのですが…。

サンロアーヌ学院の秋の学園祭で、マリエルのクラスは人形劇を上演することになりました。マリエルの役は、主役のサンロアーヌ姫。ようやくセリフも完璧におぼえ、お姫様の人形をおしとやかに操れるようになったマリエルですが、マリエルが一生懸命練習した劇の台本は、グレイスによってわざと渡された、違う劇の台本だったのです！　度重なるグレイスのひどいいじわるに、マリエルは…そしてメモルは…?

落ち葉注意報が発令される季節…リルル村では、野ブドウが大好きなメモルのために、バーバラが野ブドウを大切に隠していました。ところが、その大切な野ブドウがある日無くなってしまいました。野ブドウ泥棒は…なんとリュックマンだったのです！そのリュックマンは、野ブドウをリュックに詰めて旅に出ていました。歌をうたいながら、途中で知り合った九官鳥のオハヨー君と共に、サンロアーヌを目指して歩き続けていたのです。

朝早く散歩をしていたメモルは、マリエルのクラスメイトのシンシアがバレエの練習をしているのを見かけます。シンシアはバレリーナを目指して、毎日練習しているのです。ある日、シンシアやマリエルとバレエ団の公演を見たメモルも、すっかりバレリーナにあこがれてしまいます。ところが、バレエに打ち込みすぎて勉強がおろそかになり、シンシアは舎監の先生にバレエを止められてしまいました。元気をなくしたシンシアに、メモルとマリエルは…。

サンロアーヌ学院の生徒が保護者と面会できる日…マリエルのもとへ、珍しくペネローペさんが訪ねてきます。ちょうどその時、ニセ「ペネローペ」さんからマリエルに電話がかかってきて、とうとう、ポピットたちがオスカーの山荘の電話を使って連絡しているのがばれてしまいます。そんな時、電話でメモルの声が聞きたいと、リルル村長がオスカーの山荘を訪れたのですが、そこに、山荘の電話を無断で使う犯人を捕まえるため、刑事が駆けつけ…！

街の近くの森に遊びに行ったメモルは、誰にも見つからないと思い、ついお昼寝をしてしまいます。ところが、目を覚ましたメモルの前には、地球人の男の子が！その男の子の名前はミッシェル。とてもきれいな瞳をしているのですが、実は目が見えないので、メモルを見ても驚かなかったのです。メモルは、何だか不思議な気持ちになります。どうやらミッシェルに恋をしてしまったようなのです！

秋もすっかり深まりました。メモルはリルル星原産のパールベリーを集めに、遠く北の方の「白鳥の湖」に通うことにします。湖のほとりの小屋には、一人のおじいさんとモニカという女の子が住んでいました。モニカはここでずっと、ママが帰ってくるのを待っているのです。白鳥が飛んでくる頃に帰ると約束して、働きに出かけたママを…。ところが、モニカのおじいちゃんは、とても体の具合が悪くてメモルは心配です。モニカのおじいちゃんは…そしてママは？

シンシアは、急用で留守にするお母さんにかわり、生まれたばかりの弟ルーのめんどうを見に、家に帰ることになりました。寮生活の長いシンシアは、弟になついてもらえません。そこでシンシアは、何か弟が喜ぶものを持って帰ろうと考えました。思いついたのは…メモルを借りること！シンシアは、メモルが人形だと信じているのです。とんがり帽子をおしゃぶりにされ、おもちゃを投げつけられ…。メモルは無事に子守ができるのでしょうか？

メモルとマリエルは、教会のバザールに出すポプリを作るため、日曜日にお花を摘みにでかける事にします。ところが、日曜になるとマリエルは、期末試験に備えてピアノの練習をしにいってしまいました。グレイスに負けて欲しくないメモルは、一生懸命練習するマリエルをそっと残して、ジョジョと一緒に森に出かけます。ところが、メモルは足を滑らせて森の木のウロに落ち、溜まった雨でおぼれそうに！　マリエルたちは無事にメモルを探し出せるのでしょうか…？

サンロアーヌ学院の冬休みが近づいてきました。リルル村では、村長がメモルを待ちきれない様子。なのに、マリエルたちが帰ってくる気配がありません。実は、マリエルは暖かい南のコートダジュールの別荘で冬を過ごすことになってしまったのです。マリエルは、メモルだけでもリルル村に帰そうと、ベレヌ村へ行くシンシアにメモルを託しますが、グレイスたちに待ちぶせされて、メモルを取りあげられてしまいます！メモルの正体は、ついに知られてしまうのでしょうか…？

メモルたちは、買い物に行くオスカーについていく事になりました。メモルは町の生活に慣れているので、ちょっと得意気。見張りをしているから店の中を見学するよう、ポピットたちに勧めます。ところが、メモルがふと気をそらした瞬間、泥棒がポピットたちの隠れているバッグをとっていってしまいます！オスカーとメモルは村中を探します。凍えるような寒さの中…ポピットたちは、無事なのでしょうか？

リルル村中の大人たちがつくりあげた、地球人が乗れるほど大きなボート、それは「マリエルとオスカー号」。リルル村の星祭りに二人を招待するためのものです！いよいよ星祭りの日。マリエルの山荘では、オスカーやグレイスたちを招いてクリスマスパーティが開かれています。メモルたちの合図で、こっそりパーティを抜け出すマリエルとオスカー。湖には、あのボートが待っていて…。

リルル村での年の終わりは、今年一年の「ありがとう」の気持ちを笑顔でお返しする「ほほえみがえし」の季節。メモルは、今年あったことを思い出すため、マリエルのところへ向かいます。一方マリエルは、今年の記念に一脚のイスを作っていました。オスカーも、撮った写真の整理中。メモルは二人を手伝ううちに、一年を振り返るのを忘れてしまいます。翌日も忙しくて、一年を振り返る暇がありません。さぁ、「ほほえみがえし」の夜。メモルは、一体誰に笑顔をお返しするのでしょう？

メモルとマリエルはシンシアに招かれて、シンシアの働くペンションに遊びに行く事にしました。ペンションの近くには温泉がわいていて、けがをした動物たちが治しにやってきます。看護婦さんにあこがれているメモルは、動物たちの看護をしようと大はりきり！その間、ペンションでは大変な事が起きていました。マリエルが熱を出してしまったのです！部屋に帰ってきたメモルは、慌てました。夜中の事なので誰も起きてくれません…！

西風の強い日に、ハーモニカが聞こえてきました。風下には、帽子作りのミモザさんの家…リュックマンがミモザさんに聞かせるためにふいていたのです。メモルたちは、ミモザさんがリュックマンの事を「いい人だと思う」というのを聞いて早合点。リュックマンにその言葉を伝えてしまいます。その日からリュックマンは旅人をやめ、ミモザさんをお嫁さんに迎えるために小屋を建て始めますが、ミモザさんは実は別の人のお嫁さんになることが決まっていて…！！

ポピットは朝早く、お父さんのフォルテンさんと散歩に出かけるのが日課です。ある日、太陽が昇るのを見て、宇宙が大きなカレンダーになっているという事を教わります。その日から、ポピットは落ち葉集めにも参加せず、星空の勉強に没頭するようになりました。地球にいても、リルル星が今何月何日なのかがわかるカレンダーを作ろうとしていたのです。しかし、他の人たちの宇宙やリルル星の事など頭にないような様子に、ポピットはとうとう家を飛び出してしまい…。

リルル村では占い師のマリオンさんが「夏までにリルル星に帰れる」という占い結果を出して、みんなは大騒ぎ。メモルはマリオンさんの占いを信じていたので、マリエルに会えなくなるかと思うと、少し複雑な気持ちです。マリエルがサンロアーヌへ帰る日になりました。列車の駅へ向かうマリエルとペネローペさんの車を、ものすごいスピードで追いかけてくる車があります。オスカーとグレイスの乗る車です。その時、前から大きなトラックが…！

マリエルとオスカーは、サンロアーヌに戻らず山荘に残ることになりました。グレイスが交通事故のショックで、記憶をなくしてしまったのです。そして、そのことを喜んでいたメモルに、ばちが当たってしまいました。何と、ガラゴンさんがきろうとしていた大きな杉の木が、このまま倒れるとメモルの家をつぶしてしまう事がわかったのです！メモルは、マリエルやオスカーの知恵を借りに山荘へ向かいますが…。

コロンパスさんが、またまた妙な物を発明しました。その名も「心をのぞく葉っぱ」。心穏やかな人がさわると緑色に、不安や悩みがある人がさわると黄色や赤になるのです。グレイスに葉っぱをさわってもらえば、病気の原因が何かわかるかもしれない！ところが、グレイスがその葉っぱをさわると、きれいな緑色になりました。驚くメモルは部屋の中に落ちて、グレイスに見つかりますが、メモルの正体に気づいたグレイスがメモルに語り出した事とは…？

グレイスが心の底からオスカーを愛していると知ったマリエルは、オスカーと一緒に過ごすことをあきらめるのでした。マリエルは口にはだしませんが、とても寂しそう。メモルがマリエルの部屋に行くと、ちょうどお客さんがマリエルを訪ねてきたところ。一人でいたい気分のマリエルがしぶしぶ出迎えに行くと、何とお客さんは、あのベルナール先生です！先生と山を走り回ったりお花畑ではしゃいだりするうちに、マリエルは気づくのです。「私にはピアノがあったんだ」と…。

リルル村に大変な事が起きました。リルル村長が、病気で倒れてしまったのです！その病気を治すには輸血しかないのですが、村長の血液型は珍しい「クローバーＰＱＨ」型。同じ血液型なのは、旅に出てしまったリュックマンだけなのです。グレイスのアイディアで、リュックマンの吹いていたハーモニカの曲をコンサートホールで演奏することに…。はたしてメモルたちはリュックマンを見つけることができるのでしょうか？

旅から戻ったリュックマンは、すごい知らせを持っていました。リルル星から迎えの宇宙船が到着し、みんな帰れることになったのです！でも、リルル星に帰るということは、マリエルと別れること。ショックで体調を崩したマリエルに、メモルは人形劇の人形のふりをして、メモルはマリエルにお別れを言うことにしますが…。