Alors que le Docteur Keel devait se fiancer, sa bien-aimée est assassinée par un des trafiquants de drogue. Il décide de se venger et part à la recherche des assassins. Au cours de son enquête, le Dr Keel rencontre John Steed qui poursuit le chef du gang. Les trafiquants font tomber le Dr Keel dans un piège dont il sort vivant grâce à Steed. Mais le chef du gang, Ronnie Vance, court toujours.

Steed convainc Keel de travailler ensemble. Ils décident de monter un plan pour confronter les deux gangs rivaux de la ville. Celui de Mason qui dirige le racket et celui de Vance qui dirige la drogue. Le Dr Keel infiltre le clan de Vance et apprend qu'un tueur du nom de Spicer est au trousse de Steed. Keel parvient à sauver la vie de Steed et appréhende le tueur. Ce dernier avoue le meurtre de la fiancée de keel. John Steed et le Dr Keel s'associent pour devenir 'The Avengers' et combattre le mal.

Le professeur Braintree qui travaille sur un projet Top-Secret a disparu. Le Dr Keel mène son enquête et évite une tentative d'enlèvement, les ravisseurs ayant confondu Keel et Braintree. Steed propose à Keel de devenir Braintree pour confondre les malfaiteurs. Lors de la seconde tentative de kidnapping, Keel prend une balle en pleine poitrine et est hospitalisé d'urgence. Un complice des malfaiteurs coupe l'arrivée d'oxygène pendant que Keel est opéré. Steed et Carson interviennent et sauvent la vie de Keel puis ils appréhendent les méchants. Les héros retrouvent Le professeur Braintree qui avait simplement disparu suite à une courte amnésie.

Sur une ile des Caraïbes, la riche héritière Carmélita Mendoza a été kidnappé et Steed se charge de l'enquête. Il apprend que le père de la jeune fille, le Général Mendoza, est décédé dans des conditions étranges une semaine plus tôt, mais son corps n'a pas été retrouvé. Steed découvre très vite que la mort de général et le kidnapping de Carmélita sont un coup montée. Le Général ayant tout organisé pour être avec sa fille et vivre loin des envieux de sa fortune.

Le Dr Keel croise une jeune femme sur un pont. Cette dernière saute dans les eaux glaciales et est sauvée de la noyade par un canotier. La jeune inconnue est transportée à l'hôpital et décède peu après. L'autopsie révèle qu'elle était droguée et qu'il lui était impossible de se suicider. le Dr Keel décide de mener une enquête qui le conduit vers un cirque de passage en ville.

Steed enquête sur un gang de trafiquants de diamant via New-York. Il se fait passer pour un steward d'une compagnie aérienne et fait la connaissance d'un couple bizarre. Il passe la soirée avec le couple et se réveille le lendemain sans aucun souvenir. Steed apprend qu'il aurait tué une femme pendant la nuit. Le couple va organiser un chantage sur Steed pour qu'il convoie les diamants. Le Dr Keel fera éclater la vérité et fera appréhender les maîtres chanteurs.

Pendant que Steed est en vacance à l'étranger, le Dr Keel doit enquêter sur la disparition d'une capsule radioactive dans un laboratoire gouvernemental. Il découvre qu'il s'agit d'un agent de service qui travaille pour un bandit du nom de Milan. Au contact de la capsule, le voleur devient radioactif et contamine tous ceux qui croisent son chemin. Keel doit faire vite pour arrêter cet homme avant qu'il ne fasse de nombreuses victimes.

Après une série d'incendies d'origine malveillante, Steed mène l'enquête. Sur le dernier incendie, il découvre un numéro de téléphone d'un salon de coiffure. Keel envoi sa secrétaire, Carol Carson, incognito au salon pour enquêter discrètement. Entre temps, les deux héros découvrent que les propriétaires du salon de coiffure sont en faillite et que cette série d'incendies devait masquer celui de leur propre salon de coiffure pour toucher l'assurance. Steed arrive à temps pour sauver Carol d'une mort atroce et appréhender les incendiaires.

Steed doit retrouver le magot caché par un criminel qui sort de prison. Il prend l'homme en filature et lui sauve la vie quand ce dernier se fait agresser en pleine rue par deux individus. Steed emmène le malfaiteur chez Keel pour le soigner. L'épouse du repris de justice vient les rejoindre chez Keel et surprend son mari entrain de murmurer à l'oreille du docteur. Elle prévient son amant et kidnappe Carol, la secrétaire du Dr Keel, pour faire avouer à son époux où il a caché le butin. Keel, Steed et l'ancien malfaiteur vont arrêter les amants diaboliques et délivrer la pauvre secrétaire.

Un fonctionnaire est victime d'un maître-chanteur, mais ce dernier ne peut plus payer. Le malfaiteur lui demande de voler, pour son compte, des dossiers ultra secrets mais le fonctionnaire refuse. Il est passé à tabac et hospitalisé. Steed prend la place du fonctionnaire pour épingler le malfaiteur. Il doit remettre les dossiers dans un zoo. Sur place, Steed et Keel se font prendre les dossiers par un singe, mais ils réussissent à rattraper le singe et son propriétaire qui était le maître-chanteur.

Mrs Bateman, professeure de danse, est persuadée d'être la prochaine victime d'un tueur. Elle s'adresse au Dr Keel pour que ce dernier mène une enquête.  Le Dr Keel fait ses investigations parmi les relations de la professeure sans rien trouver de concret. Mais Mrs Bateman est retrouvée morte étranglée avec l'écharpe du Dr. Keel. Écharpe qu'il a égarée à l'école de danse. Steed intègre l'école comme élève pour faire une contre-enquête et disculper le Dr Keel. Il reconnaît le professeur de piano, suspecté de la mort de sa femme dans des conditions étranges mais acquitté quelques années plus tôt. Steed et Keel vont user de leur talent pour confondre le meurtrier. 

Steed utilise le Dr Keel à son insu pour convoyer la formule d'un médicament révolutionnaire. Cette formule est cachée dans l'invitation de keel pour la conférence de Genève. Malheureusement, Keel donne son invitation à une jeune femme dans l'avion qui l'emmène en Suisse. Sur place, le Dr Keel est arrêté pour le meurtre d'un gangster qui devait voler la formule. Steed le rejoint, disculpe son ami et lui explique la vérité. Ensemble, ils devront mettre toute leur énergie pour retrouver la jeune femme et la formule miracle.

John Steed et le Dr Keel doivent affronter un gang spécialisé dans l'évasion de prisonniers. Keel se déguise en prisonnier pour infiltrer le gang lors d'une évasion. De son côté Steed mène son enquête mais se fait capturer par le gang. Quant à Keel, il est démasqué après s'être évadé.  Les deux héros vont devoir échapper aux griffes des malfaiteurs et faire tomber le gang.

Un gang 'The Frighteners' propose d'éliminer toutes personnes gênantes contre de l'argent. Un riche industriel fait appel à leurs services pour se débarrasser du prétendant de sa fille qui est un coureur de dotes. Le Dr Keel et John Steed enquêtent sur ce gang et vont devoir employer la force contre ces malfaiteurs violents.

Le politicien, Sir Wilberforce Lungi, est un ami d'enfance du Dr Keel et est à Londres pour négocier l'indépendance de son pays. Mais il est victime d'une tentative d'assassinat.  Keel reste à Londres pour protéger son ami et Steed décide de partir pour l'Afrique afin d'enquêter dans l'entourage de Lungi. Il découvre qu'un rival de Lungi a décidé de l'éliminer et que le tueur n'est autre que la secrétaire et compagne de Lungi. Steed revient juste à temps à Londres pour sauver Lungi d'une mort certaine.

Après la mort d'un agent sur le chantier de construction d'un sous-marin atomique, Steed se fait passer pour un employé du chantier pour enquêter discrètement. Sur place il retrouve un vieil ennemi du nom de Kolchek qui manipule le chef du personnel afin de récupérer les plans du réacteur du sous-marin. Steed va devoir trouver et désamorcer la bombe posée par Kolchek dans le chantier naval avant de stopper définitivement ce dernier. 

Mace, un malfaiteur débarque chez Keel et l'oblige à soigner ses blessures sous la menace d'une arme. Mace révèle à Keel qu'il vient de faire un vol de diamants et lui indique où ils sont cachés avant de mourir. Keel prévient Steed et part à la recherches des pierres précieuses. Les complices de Mace arrivent au cabinet du docteur et prennent Carol, la secrétaire, en otage. Dès lors, une course folle à travers Londres va commencer pour récupérer les diamants et sauver Carol.

Mlle Bunty Seton vient demander de l'aide à Steed et Keel car son amie Mary Murton a disparu. L'enquête va mener les deux compères dans les méandres d'un sombre réseau de prostitution. Ce gang exploite les jeunes vendeuses d'un grand magasin de Londres. Steed et Keel retrouveront la jeune Mary Murton et vont s'employer à faire tomber tous les membres de cet effroyable réseau.

Harry Black s'évade de prison et débarque chez le Dr Keel. Il explique à Keel qu'il est innocent et victime d'une machination. Black indique qu'avant d'être incarcéré, il travaillait dans une fête foraine dans le sud de Londres. Steed et Keel acceptent de mener une enquête. Steed intègre le personnel forain et découvre que des informations secret défense transitent vers l'étranger et que Harry Black a été manipulé. Malheureusement Steed et la compagne de Black se font capturer et ne devront la vie sauve qu'à l'intervention du Dr. Keel.

Le Dr Keel arrive au Mexique pour une mission humanitaire suite au cyclone qui a ravagé le pays. Sur place, il fait équipe avec le Dr Ampara Sandoval dans un hôpital de fortune. Ils découvrent que la population est victime d'une intoxication alimentaire. Après enquête, ils comprennent que l'huile alimentaire envoyée sur place a été échangée par de l'huile de moteur. Leurs investigations les mènent de Vera Cruz à Marseille en France où ils devront affronter les malfaiteurs.

Steed est chargé de la protection rapproché du roi Tenuphon qui vient à Londres pour signer un accord sur le pétrole. Le souverain à déjà échappé de justesse à un attentat en venant en Angleterre. Mais le tueur engagé par le chef rebelle U Meng est en embuscade et ne manquera pas sa cible une seconde fois. John Steed va rivaliser d'intelligence pour débusquer le tueur et sauver le souverain.

Le corps d'un ancien nazi est retrouvé dans une chambre froide sur les docks de Londres. Steed et Keel se rendent à la morgue pour assister à l'autopsie. Sur place, ils découvrent que le corps du nazi a disparu et que le médecin légiste a été tué. Les deux amis décident de mener une enquête dans les milieux nazis et infiltrent un groupe du nom de 'Phœnix' qui agit autour des docks. Keel apprend que l'homme retrouvé mort a été cryogénisé et ramené à la vie. Mais Keel est capturé et jeté dans une chambre froide destiné à une mort lente. Steed arrive à temps pour sauver son ami et appréhender le petit groupe de nazis avec l'aide des dockers.

Des scientifiques travaillant sur un nouveau vaccin meurent les uns après les autres. Steed et Keel ayant testé le vaccin savent qu'il n'y a aucun effet secondaire. Ils mènent une enquête dans les laboratoires et découvrent qu'il y a un saboteur parmi les scientifiques. Il s'agit du professeur Craxton qui cherche à discréditer le vaccin pour pouvoir s'en emparer et le vendre à une puissance étrangère. Steed décide d'appréhender le professeur mais tombe dans un piège mortel. Il s'en sort in-extremis cette fois-ci grâce l'intervention du directeur du laboratoire de recherches.

Archie Duncan, un riche homme d'affaire import-export, se débat dans une escroquerie à l'assurance dont il est la victime. Il demande de l'aide auprès de Steed et de Keel pour trouver celui qui souhaite sa perte. Steed découvre qu'il s'agit d'un homme d'affaire véreux qui mise sur les primes d'assurance. Si ce dernier arrive à ruiner Duncan, il empoche une véritable fortune. Steed va monter un plan diabolique pour prendre l'homme d'affaire véreux à son propre jeu et le ruiner définitivement.

Le Dr Keel est parti en vacance et John Steed est seul pour enquêter au centre de recherches ultra secret. Le projet anti-radiation pour les astronautes prend du retard à cause de multiples sabotages et risque d'être annulé. Lors de ces investigations, Steed découvre une équipe de chercheurs en conflit permanent et déchirée par la jalousie. Steed va devoir démêler le faux du vrai pour trouver le saboteur et l'empêcher de nuire.