その昔、世界は水、土、火、気の４つの国で成り立ち、各国には水、土、火、気それぞれの技を操るベンダー（使い手）たちがいた。その中でも４つの技すべてをマスターした者はアバターと呼ばれ、彼が各国のバランスを保つことで世界は平和だった。しかしある時、火の国が戦争を仕掛け、秩序が崩壊。唯一の頼みであるアバターは姿を消してしまった。

戦艦の廃墟から戻ったカタラとアン。誤って信号筒を打ち上げ、火の国の戦艦に部族の居場所を知らせてしまったアンに対し、怒ったサカは村から出て行くよう告げる。カタラはアンをかばうが、祖母も同意したためアンは村を去ることになる。しかしその直後、ズーコの戦艦が村へ突進してきた。サカは部族を守ろうと懸命に戦いを挑むが、ズーコにはまるで歯が立たない。その時、アンが戻ってきた。ズーコはアバターであるアンをとらえるため火の技で攻撃するが、アンは村人たちに危害が加わることを恐れておとなしくズーコに捕まることにする。カタラはサカと共に連れ去られたアンを助けに行くことを決意する。

北極へ向かう途中のアン、カタラ、サカは、アンが育った南の気の寺に立ち寄る。アンは気の民が生き残っていると期待したが、寺は荒れ、生き物の気配さえない。恩師ギアツォ和尚の銅像を見つけたアンは、ギアツォとの思い出を語る。そして、一人前のアバターになる手助けをしてくれる者が寺の聖なる部屋にいるというギアツォの言葉を思い出し、聖なる部屋に向かう。アンは、寺で見つけた唯一の生き物のキツネザルをモモと名づけ旅の仲間に加える。一方、アンたちとの戦いで船を壊されたズーコとアイローは修理のため火の国の軍港に立ち寄る。軍港の司令官ジャオは、ズーコがアバターを捕らえるも逃げられたと知り、ズーコを侮辱し、アバターは自分が捕まえると宣言。怒ったズーコはジャオに対決を挑み、２人は火の技の決闘「アグニカイ」で対決する。アイローの助言でジャオを追い詰めたズーコは、とどめの一撃をわざと外し、アイローとともに立ち去る。

アッパに乗り、空の旅を続けるアンたちはある島へ降りる。アンはさっそく巨大コイの背中に乗りサーフィンを楽しむが、そこへ大ウナギが現れて危うく食べられそうになる。何とか逃げ切り浜辺で一息ついていると、今度は歌舞伎装束の戦士たちにとらわれてしまった。 歌舞伎装束の部隊は、スキをリーダーとする女戦士たち。島は４００年前にキヨシという女のアバターが生まれた地だった。アンが自分はアバターであると伝えると、島民は歓迎する。その噂は海を越えてズーコの耳にも入った。 その後、大ウナギの背に乗ろうとして大変な目にあったアンだが、カタラとは仲直りすることができた。その時ズーコが島に上陸する。技をマスターしたサカとともに歌舞伎部隊が火のベンダーたちに立ち向かうが、ズーコにはかなわない。そしてアンが登場しズーコと対決する。しかし火の海になった町を見て、アンはズーコたちを引き付けるために島を発つことを決意する。

旅を続けるアン、カタラ、サカは、土の王国の都オマシュに立ち寄る。かつてアンが友人ブミに会いによく訪れた町。変装してアバターであることを隠し、うまく町へ入ったアンたちだったが、スライダー遊びでハメを外し、衛兵に捕まって王の前に突き出される。王は風変わりな人物で、なぜかアンたちをもてなすが、その宴の席でアンがアバターであることを見破る。そしてカタラとサカを人質にとり、３つの課題をやり遂げれば２人を解放すると告げる。１つめの課題は、滝の奥にぶらさがる弁当箱のカギをとってくること。２つめは、失踪したペット、フロプシーを連れてくること。３つめは王自身との決闘。強力な土のベンダーである王を相手にアンは苦戦するが、王に挑発され奮闘し合格する。最後に王の名前を当てるよう言われたアンは、一筋縄ではいかない課題の内容から、王がブミであることに気づく。

土の技を練習するベンダーの少年ハルと出会った三人。ハルの村は火の国に支配された炭鉱の村で、ハルの父親をはじめとする土のベンダーたちは火の国の軍によって５年前に連れ去られていた。ハルはベンダーであることを知られないよう自分の能力を隠していた。あるとき老人が炭鉱の入り口で土砂に埋もれているのに遭遇し、カタラに頼まれて土の技を使う。そして老人が火の国に密告したため、ハルは連れ去られてしまう。責任を感じたカタラは、ハルを助けに行くため土のベンダーを装い、自ら火の国に捕らわれていく。そこでハルやハルの父親たちと出会う。基地に土や石はないため、土のベンダーたちは土の技を使うことができない。すっかり希望を失っている彼らに向かって、カタラは火の国に立ちむかって戦うよう呼びかける。

旅を続ける三人は火の国によって焦土と化した森を発見する。そこへ老人が現れ、村を救ってほしいと頼む。村長の話によると、毎晩ヘイバイという妖怪が現れ、村を破壊し村人をさらっていくという。アバターとして助けてほしいと頼まれるアンだが、どうしたらいいのか分からない。夜、現れたヘイバイに鎮まるよう語りかけるが、ヘイバイはサカをさらっていく。それを追ううちアンは精霊の世界に入り込んでしまう。ロクに助けを求めるアンの前に、ロクの案内役の竜が現れ、アンを火の寺に連れて行く。精霊の世界から戻ったアンは、ヘイバイが森の精霊であることを知り、どんぐりを見せて慰める。怒りを静めたヘイバイが森へ帰ると、さらわれた人々が戻ってくる。一方、旅の途中で温泉を楽しんでいたアイローは土の兵士に捕まってしまう。土の王国の都に連行される途中、脱出を試みたため手を潰されそうになるアイロー。そこへズーコが現れ救出する。

冬至にロクと話せると知ったアンたちは、三日月の島にある火の寺へ向かう。彼らを追ってズーコも島へ向かうが、火の国の海は封鎖されていて近づけない。ジャオの攻撃をかわし、封鎖を破って火の国に入るアンたち。ジャオはズーコの軍艦も入国させ、尾行して、アンとズーコ両方を捕まえようと画策。それを察したズーコは裏をかいてひとり小船で島へ向かう。寺に着いたアンたちは、寺を守る火の賢者たちに追われる。しかし賢者の１人シャイユーだけはアンの味方だと言い、彼らを聖なる部屋に案内する。だが部屋の扉を開けるには５人の賢者の火の技が必要だった。そこでカタラの機転で、ほかの賢者たちをだまして扉を開けさせる。アンは、追ってきたズーコに捕まりそうになるも、間一髪で部屋にすべり込む。そこへジャオが現れ、ズーコとカタラたちは捕まってしまう。

水の技を一刻も早く習得したいアンに、カタラは自分の知っている技を教えることになった。カタラが教えるそばから次々に技をこなしていくアンを見て、カタラは面白くない。港町を歩く３人は、海賊船の客引きに声をかけられ様々な珍品を見る。するとその中に水の技の奥義書があった。しかし高額だったためあきらめて船を出たところ、なんとカタラが奥義書を盗んでいた。アンたちは海賊たちに追われる。偶然同じ港町に来ていたズーコはアンが近くにいることを知り、海賊たちとともに捜索する。３人とも見つかり捕らわれるが、サカの機転でズーコと海賊たちが争いを始め、その隙を見てアンたちは海賊船を奪って逃げる。船の行く手には滝が待ち受けていた。アンとカタラは水の技を使って船の進行を止めるが、追っ手の船に激突されて滝から落ちる。危機一髪のところでアッパが現れ３人は救出された。

アッパに乗って空を飛ぶのはズーコに見つかりやすいと思ったサカの提案で、歩いていくことにした３人。しかし早速火の国の陣営と鉢合わせしてしまう。そこへ助けに現れたのは火の国から自由を取り戻すために戦い続けているジェットとその仲間たちだった。３人はジェットたちの隠れ家へ迎えられ、その勇敢な活動に感心する。だが翌日サカは、火の国を成敗するためなら無抵抗な老人でも攻撃する非情なジェットを見てしまう。カタラたちに伝えようとするが聞き入れられない。ジェットはアンとカタラに水の技でダムを一杯にして欲しいと頼む。しかしその裏には、火の国が支配する土の王国の町を住民ごとダムの水で沈めようとする恐ろしい計画があった。そうとも知らずにダムに水を流すアンとカタラ。十分に水をためたところでダムを見に行くと、ジェットの仲間たちが爆薬を仕掛けていた。ジェット本人からダム爆破の計画を聞くカタラは大きなショックを受ける。

万里の渓谷にやってきたアンたちは、火の国に追われた土の王国の難民であるガンジン族とジャン族に出会う。渓谷を渡るには土のベンダーのガイドの助けが必要だが、憎み合う両部族は案内の順番をめぐって対立。見かねたアンはみんな一緒に歩くことを提案する。ガイドによると、食べ物は猛獣をひきつけてしまうので渓谷に持ち込んではいけないという。両部族は食べ物を胃袋におさめ出発するが、途中でケイコクオオグモに襲われ、ガイドが腕をケガしてしまう。カタラとサカは、両部族からそれぞれ憎み合う理由を聞く。翌朝、両部族はどちらも食べ物を持ち込んでいたことが判明。そこへケイコクオオグモの大群が現れ、アンの指示で団結して撃退する。それでもののしり合う両部族にアンは、言い伝えは誤解でありウェイジンとジンウェイは双子の子供で、ボールを使ってゲームをしていただけだという。実はそれは作り話だったが話を信じた両部族は和解し共に都に向かう。

アンたちは市場に行く。食料を買う金がないため、サカは地元の漁師に雇われて海に出ることになる。漁師の妻は、まもなく大嵐が来ると言って漁には反対。逆上した漁師はアンにも怒りの矛先を向け、アバターであるアンが100年間も不在にして戦争で人々を苦しめたことを責める。アンは、その場から逃げ出してしまう。アンをなぐさめるカタラは、アンが姿を消すに至った経緯を聞く。一方、ズーコの船では、戦士たちの安全も考えないズーコの横暴さにジー中尉があきれ果てていた。火の国にいたズーコは、将軍たちによる戦闘会議を見学している際に、目上の将軍が言った計画に対し異を唱えた。それは火の王の部屋で行われたため、火の王への侮辱に当たるとして、ズーコは実の父親とアグニカイで決闘することとなる。火の王は戦いを拒むズーコの顔に傷をつけ、国から追放し、アバターを捕らえて戻るまではズーコの名誉は回復されないとした。

アバター捕獲をもくろむジャオ司令官は、精鋭ユーヤン弓矢隊を貸してほしいとシャイヌー大佐に要請するが、却下される。そこへ届いた火の王からの通達により、ジャオが提督に昇進したことがわかり、ジャオとシャイヌーの上下関係が逆転する。一方、サカとカタラが風邪をひいて動けなくなり、アンは薬を求めて薬草師をたずねる。凍ったアカガエルをなめさせれば治るという薬草師の言葉に従い、沼でカエルを捜すアン。そこをジャオの遣わしたユーヤン弓矢隊に襲われ、捕まってしまう。火の国の要塞に捕らわれ絶体絶命のアン。そこへ青い仮面の男が現れ、アンを助ける。力を合わせて火の兵たちの追撃をかわし、なんとか要塞の外へ出る仮面の男とアン。しかし門を出た直後、ユーヤン弓矢隊の矢を受け、仮面の男は気絶してしまう。アンがおそるおそる男の仮面を取ってみると、なんとそれはズーコだった。

カモノハシグマに襲われている男を助けたアンたち。男は、自分が無事であると占い師に言われていたため心配してなかったと言う。興味を持ったアンたちは男の村へ行き、占い師のウーおばさんに占ってもらう。ウーおばさんは村の広場で一年間の運命を占う雲占いを行う。その結果、村の近くにあるマカプ山による噴火の被害はないとされ、村人たちは喜ぶ。カタラは占いにすっかり夢中になり、アンがどんなにアプローチしても上の空。アンはパンダユリの花をマカプ山へ取りに行く。山頂に着いたアンがそこで見たものは、今にも噴火しそうな大量の溶岩だった。

アンたちは、ある海辺で水の民の船を見つける。興奮するサカとカタラの前に、父サコダの友人バトーが現れ、３人は再会を喜ぶ。盛り上がる３人を見て疎外感を覚えるアン。そこへサコダの手紙が届き、バトーに渡すよう預かったアンは、サカたちが自分を置いてサコダに会いに行くと思い込み、手紙を隠してしまう。父が不在だったため船を使った水の民の通過儀礼を経験していないサカに、バトーはここでやってみようと提案。力を合わせて成功させたサカたち３人に、バトーはそれぞれ「知恵」「勇気」「信頼」のしるしを与える。「信頼」のしるしを受けたアンは、手紙を隠したことを白状し、怒ったサカとカタラはバトーとともに旅立ってしまう。

火の国の町で行われる祭りを見に行ったアンたち。正体を知られぬよう変装していくが、マジックのステージでアンが思わず気の技を使ってしまったため、火の国の軍に追われる。そこへ脱走兵のチェイが現れ、アンたちを森へ誘導してくれる。チェイは軍の元高官だった火のベンダーの師範、ジョンジョンをアンに紹介すると言い、火の技を学びたいアンは喜ぶ。だがジョンジョンはまだ水の技も土の技も習得していないアンには教えないと指導を拒否する。それでもアンの熱い思いがアバター･ロクの幻影をも出現させ、どうにか教えてもらえることになった。しかし、身動きせずに太陽の熱を感じたり、呼吸を続けたりと地味なことしか行わない修行にアンは苛立ちを覚える。早く火の出し方を教えてほしいと頼むが、ジョンジョンは忍耐が必要だと言うのみ。しびれを切らしたアンは、ジョンジョンがいない隙に火を操り、調子に乗ってカタラをやけどさせてしまう。

ようやく北の水の部族にたどりついたアンたち。部族の長アーヌークの取り成しでアンは水の技の達人パク師範に弟子入りし、カタラも一緒に習おうとするが、パクは女のカタラには教えられないと拒否する。部族のしきたりで、女のベンダーは戦うための技ではなく水の技を使った治療法を学ぶことになっていた。仕方なく治療法を教えるヤゴダを尋ねたカタラは、ばあば（カンナ）がじつは北の部族の生まれで、婚約者がいながら部族を飛び出した事実を知る。技を教えてもらえないカタラに、アンはパクに習ったことをこっそり教えるが、パクに見つかり破門されてしまう。アンを許してほしいと頼みに行ったカタラだが、ついに怒りを爆発させパクに決闘を挑む。健闘するカタラだがやはりパクにはかなわない。しかし去り際にカタラの首飾りを見たパクは、昔、婚約者のカンナに贈った首飾りだと語る。翌日からアンとカタラは無事パクに弟子入りを認められる。

サカは婚約者のいるユエに思いを寄せつつも友達でいようと明るく接していたが、ユエの方はどんどんサカに惹かれていった。ついにその想いを断ち切るため、ユエはサカに別れを告げる。その頃北極には火の国に包囲されたことを示す、すすの混じった雪が降っていた。火の国による北の水の民への先制攻撃が始まった。アンは一人で火の軍の戦艦に向かうが、とてつもない数の戦艦を見て自分の手には負えないことを知る。サカは、北の水の民と共に危険な任務に志願するが、指揮を執るハーンがユエの婚約者であることを知り、ショックを受ける。民の長アーヌークはサカにユエの護衛を頼んだ。夕暮れとなり、水の民が月の力によって力を増強させることを懸念した火の軍は、夜明けまで攻撃を一時中止する。夜中、ジャオの戦艦に忍び込んでいたズーコは、アイローに見守られながら一人カヌーでアバターを捕らえに北極へ向かう。

精霊の世界で月と海の精霊を探すアンは、彼らが人間の世界にいることをロクから教えてもらう。当時のことを知る精霊コーに会って話を聞こうとすると、通称「顔泥棒」のコーはアンを怖がらせて顔を盗もうとする。それでもアンは冷静を保ち、ついに月と海の精霊、トゥイーとラーの居場所を知る。彼らは北極のオアシスにある池にいた２匹のコイだった。月と海の精霊の秘密を知っていたジャオは、月を消滅させて水の部族を倒すことが自分のさだめだとアイローに話す。ジャオがオアシスにいる月の精霊のコイを捕まえると、月は辺り一面を赤く染め、水の部族は力を失った。精霊を尊ぶアイローはジャオに月の精霊を放すように言うが、ジャオはコイを殺してしまい月は消滅する。絶望する一同の前でアンは池の中に入り、海の精霊と一体化して巨大モンスターとなる。そして圧倒的な力で火の軍をなぎ倒した。