지하마을을 습격한 간멘을 격파하고 지상으로 나온 카미나와 시몬. 그곳은 또 다른 간멘들이 기다리는 세계였다. 요코가 사는 리트나 마을을 방문한 두 사람. 그곳에선 매일같이 간멘과 싸우고 있는 마을 사람들이 있었다. 그 중 한명인 리론은 시몬이 타고 있던 ‘라간’에 흥미를 가지고 아무것도 모르는 두 사람에게 ‘간멘’에 대한 것과 지상세계를 알려준다. 다음날, 새벽과 함께 세대의 간멘이 등장하고 놀란 두 사람에게 요코는 태연히 ‘늘 상 있는 일’ 이라 답한다. 마을 사람들이 전투에 임하는 동안 겁을 먹고 움직이지 못하는 시몬. 마을에 위기가 임박한 가운데 싸움에 참가하던 카미나는 대장의 면모가 있는 간멘을 노리게 된다.

시몬과 공동작전으로 멋진 간멘을 탈취하고 적을 격파한 카미나. 빼앗을 간멘을 ‘그렌’이라 이름 짓고 득의양앙해진 카미나는 요코의 권유로 사냥에 나선다. 그곳에서 비랄이라 불리우는 수인과 교전. 비랄의 간멘 ‘엔키’의 강함에 라간과 그렌은 패퇴. 목숨을 건지기는 했지만 다음날 리트나 마을이 공격 받는 건 당연한 일. 도망치자고 제안 하는 시몬. 그 제안을 거절하고 비랄과의 싸움에 도전하는 카미나였으나 역시 상대가 되질 않는다. 망가져 가는 그렌의 모습에 갑자기 얼굴을 숙이는 시몬에게 요코는 카미나가 시몬이 반드시 올 거라고 믿고 싸우고 있다고 말하는데..

격한 전투속에서 라간과 그렌이 기적적으로 합체, 그렌라간이 된 후 비랄을 격파한 카미나 일행은 기세등등해져 적의 본거지를 찾아 여행을 떠난다. 어느날 갑자기 합체 특훈을 제안하는 카미나. 지난번 합체는 너무 꼴 사나워 ‘사나이의 합체’ 가 아니었다는 게 그 이유. 카미나가 탑승한 그렌은 바위를 던지며 쫓아오고 시몬은 도망치기 바쁘다. 하지만 가져왔던 식량이 바닥나 배고픔에 힘을 쓰지 못한다. 특훈 도중 갑자기 검은 가면을 쓴 4명이 그렌을 공격. 그들은 수인 헌터 ‘검은 남매들’ 그렌에게 시몬이 쫓기는 줄 알고 그를 도우러 왔는데...

검은 남매와 화해하고 여행을 계속하는 카미나 일행. 어떤 곳에 도착하자 갑자기 지면이 붕괴되면서 모두 지하로 추락하고 만다. 그곳은 고장난 간멘을 ‘얼굴신’이라 숭배하는 기묘한 마을. 간멘에서 나온 카미나 일행은 ‘얼굴신의 사자’라고 환대받지만 그 태도가 왠지 의심스럽다. 그 후 마을사람들은 가혹한 의식을 거행하고 그것을 ‘마을이 생존하는데 반드시 필요한 것’이라 설득하는 사제. 그리고 그런 사제를 못마땅해 하는 카미나. 계속되는 카미나의 거친 언행에 반발심을 가진 소년 로시우. 그들간에 팽팽한 긴장감이 감도는 가운데 천장에서 새로운 간멘이 출현하고 시몬과 카미나는 그렌라간으로 맞서는데...

로시우와 기미&달리도 일행에 합류하여 적 본거지로의 여행은 계속된다. 그들앞에 갑자기 길을 막는 간멘군단. 지금까지의 싸움으로 성장을 거듭한 카미나 일행은 손쉽게 적을 물리치지만 한 대는 도망치고 만다. 그 간멘을 쫓아가면 적의 본거지에 도달한 것이라 확신하고 추적을 계속하는 그렌라간. 하지만 어느 틈에 안개로 인해 길을 잃고 만다. 안개 속을 헤매던 중 어떤 노인과 만나게 되고 노인은 일행을 기묘한 온천여관으로 안내하는데 그곳에선 여주인과 미인들이 성대히 환영해주고 그들은 흥에 취한다. 그곳에서 검은 남매들 중 세자매와 합류하게 되고 더욱 흥이 달아오른다. 하지만 단 한명 냉정한 로시우만이 그곳을 의심하게 되는데...

온천에서 늑대 수인을 타파한 카미나 일행. 그들의 앞에 나타난 수인 비랄. 지난 전투에 패배하면서 무사의 자랑인 투구를 그렌라간에게 빼앗기고 설욕전을 펼치기 위해 찾아 온 것. 격한 전투를 펼치는 엔키와 그렌라간. 싸움의 승세가 우위로 기운 순간 갑자기 미사일이 날아오기 시작한다. 격한 폭격과 함께 나타난 것은 산처럼 거대한 간멘, 다이간잔. 압도적인 전력의 차이에 후퇴를 부르짓는 요코와 시몬. 카미나는 한발도 물러서지 않고 전투를 감행하지만 전혀 상대가 되질 않는다. 집중 포화 속에서 궁지에 몰린 카미나와 시몬 앞에 새로운 간멘이 등장하는데...

‘대그렌단’ 의 깃발아래 각지에서 저항을 해 오던 동료들이 집결하고 카미나는 그들과 함께 요새형 간멘 ‘다이간잔’을 빼앗을 것을 결의한다. 작전에 앞서 분위기가 무르익자 카미나의 무모한 행동을 걱정하는 요코. 그들 사이에 싹트는 감정. 이를 목격하게 된 시몬은 격하게 동요하게 된다. 그런 그의 마음을 뒤로한 채 격렬한 싸움의 막은 오르고 시몬은 정신력이 주가 되는 합체에서 집중을 하지 못해 고전하는데…

수도에 날아든 사천왕 치밀프의 전사소식. 그것은 새로운 싸움의 개막에 지나지 않았다. 격한 싸움 끝에 다이간잔을 손에 넣은 대그렌단. 하지만 그것을 얻기 위한 희생은 너무 컸다. 형의 죽음을 ‘자신의 탓’이라고 자포자기하는 시몬. 동료들로부터 고립된 가운데 시몬은 간멘과의 싸움에서 라간이 폭주하며 그렌과 분리되어 튀어나가 버린다. 그리고 라간은 컨트롤이 되지 않은채로 기묘한 계곡에 불시착한다. 계곡을 방황하는 시몬 앞에 새로운 콘테이너가 낙하하게 되고 뚜껑을 열자 그 속에는 한 명의 여자가 자고 있는데...

시몬이 데려온 소녀 니아의 정체를 알게 된 대 그렌단 일행들은 심하게 동요한다. 키탄은 적의 정보를 캐내려고 니아의 심문을 시도해 보지만 오히려 질문공세에 시달리게 된다. 시몬은 카미나를 잃었다는 사실로부터 회복되지 못했지만 니아가 묻는 대로 카미나와의 인연을 말해준다. 한편 니아 공주를 비호하기 위해 전투를 중단했던 사천왕 아디네. 나선왕에게 그 일을 문책당한 그녀는 홀로 다이그렌을 격파할 것을 맹세하고 출격한다. 다이그렌 앞에 다시 나타난 간멘 세이룬. 그런 아디네를 상대로 니아는 홀로 갑판에 서고 나선왕에게 진실을 묻기 위해 자신을 왕도로 데려갈 것을 명하는데...

아디네를 쫓아낸 대 그렌단. 하지만 아직 회복하지 못한 시몬은 방에 쳐박 혀 버린다. 모두가 그를 방치한 가운데 단 한사람 니아만이 그를 걱정해 준다. 왕도를 향하는 다이그렌에 날아든 급박한 통신. 노골적으로 수상한 통신내용에 리론과 다얏카는 의심을 품지만 키탄을 이를 무시한 채 구조하러 간다. 하지만 그것은 사천왕 그암의 교묘한 함정이었다. 어떠한 저항도 하지 못한채 적에게 포위된 그렌단. 그들은 탈출을 위한 구멍을 뚫어 보려 하였으나 전혀 성과를 거두지 못한채 한사람씩 포기한다. 그 가운데 묵묵히 파나가는 시몬. 그 뒷 모습을 보고 요코는 카미나가 했던 말을 떠올리는데...

그암의 비열한 함정을 타파하고 자신의 모습으로 돌아온 시몬. 카미나의 뜻을 이어 대 그렌단의 새 리더로서 왕도 텟페린을 향한다. 그런 그들의 눈앞에 바다가 펼쳐지는데 지상전용 다이그렌으로는 항행 불가능이라 여긴 일행은 걱정한다. 한편 이런 일을 예상하여 수상 장비를 미리 준비해 두었던 리론. 그가 장비를 교체하는 사이 일행은 해수욕을 즐긴다. 그들가운데엔 이미 그렌단과 융화된 니아도 있었다. 한편, 자신의 원한을 풀고자 애태우던 아디네는 자신의 주 무대인 바다에 일행이 당도하자 회심의 미소를 짓고 승리를 장담하지만 니아를 인질로 잡은 것도 잠시 결국엔 그렌라간에 무릎 꿇고 만다. 이에 피 같은 눈물을 흘리는 비랄..

사천왕 중 한명이 유려의 아디네와의 해상전에서 승리를 거둔 대 그렌단일행은 다시 왕도 텟페린을 향하는데 어느날 니아는 자신도 ‘일하고 싶다’는 제안을 한다. 한편 사천왕 신속의 사트만드라는 공중전을 펼치며 그렌단을 공격해오고 상사를 지키지 못하고 자신만 홀로 남을 것에 대한 자괴감에 복수를 꿈꾸며 비랄이 찾아온다. 그렌라간과의 대면에서 카미나를 찾는 비랄. 카미나의 죽음을 알리는 시몬. 비랄은 자신이 겨우 시몬이라는 어린아이에게 당했다는 것을 알고 치를 떤다. 이에 비랄은 싸움을 포기하고 왕도로 되돌아간 시트만드라는 반역죄를 씌워 비랄을 극형에 처할 것을 나선왕에게 고하는데...

마침내 왕도 텟페린 목전까지 당도한 대 그렌단. 숨 돌릴 틈도 없이 텟페린 공략전의 막이 오른다. 대그렌단 앞에 나타난 사천왕의 기함, 다이간드와 다이간텐. 지상과 상공에서 간멘들이 격한 화약을 발산한다. 두 척의 적함 간멘을 상대로 다이그렌은 고전을 면치 못하는데... 이때 각각의 지하마을에서 하늘에 비춰진 영상을 통해 시몬의 활약상을 본 지원군들이 적들에게 탈취한 간멘들을 이끌고 그렌단을 도우러 온다. 그암이 텟페린과의 합체를 통해 발산하는 강력한 회오리바람. 이 강력한 방어벽앞에서 시몬의 드릴은 다시 빛을 발하게 된다.

대 그렌단의 앞에서 붕괴를 시작하는 텟페린. 그 정체는 도시자체가 거대한 간멘이었던 것이다. 나선왕으로부터 영원한 생명을 얻은 비랄은 시몬에게 다시 덤벼들지만 나선력을 가진 자에게 수인이 이길 수 있는 길은 없다며 단념시키는 나선왕. 그는 자신만이 인류의 수호자임을 강조하고 시몬을 없애려 하지만 치열한 전투 속에서 마침내 시몬의 드릴이 그의 가슴을 뚫는다. 시몬의 나선력이 한 수 위였다는 것을 깨닫는 나선왕... 대 그렌단의 텟페린 공략 칠일 째에 드디어 왕도 텟페린은 함락하고 나선왕도 죽음을 맞이한다.

시몬과 카미나, 두 남자가 땅을 뚫고 지산으로 올라오며 모든 것이 시작되었다. 미지의 세계, 새로운 동료 그리고 이별. 아직 갈 길이 멀기에 지난 여정을 잠시 되돌아보자.

테페린 함락이후 시몬을 총사령관으로 하는 신정부는 신도시 구축에 박차를 가해 지하에 살고 있던 사람들은 지상세계의 평화를 만끽하며 7년을 보냈다. 하지만 시몬의 마음속엔 항상 로제놈이 남긴 마지막 말이 떠나가질 않는다. 로시우는 백만 마리의 원숭이는 인간을 가리키는 것이라며 위험을 막기 위해 확실한 인구 조사를 주장하고 부하들을 이끌어 나선력 연구에 매진한다. 한 편 니아는 시몬의 프로포즈를 받아들이고 다얏카와 키요 사이에 아기가 태어나자 인구가 백만을 표시하며 거대한 물체가 공격해 온다. 그라펄 부대는 힘을 쓰지 못하고 시몬은 그렌라간으로 출격하는데 싸움에선 승리하나 도시는 화염에 휩싸이게 된다.

죽은 로제놈을 7년 만에 부활시킨 로시우는 그의 입을 통해 나선족과 반 나선족인 안티 스파이럴과의 전투, 그리고 자신 역시 나선족의 전사로서 안티 스파이럴을 상대로 싸워왔던 사실을 듣게 된다. 안티 스파이럴은 나선력을 지닌 인류의 진보와 문명의 발전을 두려워한 나머지 인류를 멸망시킬 것이라는 말과 함께. 한 편 니아를 찾아 헤맨 끝에 시몬은 니아와 상봉하고 돌변한 그녀는 자신이 나선 유전자 속에 숨어있던 안티 스파이럴의 메신져였으며 인류 섬멸 시스템 기동과 동시에 깨어난 것이란 얘길 듣는다. 충격을 받은 시몬. 3주후에 달이 궤도를 벗어나 지구와 충돌할 것이라는 니아의 말은 고스라니 생중계 되고 놀란 시민들은 패닉상태에 빠진다. 이런 소동을 진압하고자 로시우는 누군가 책임을 져야 한다고 하는데...

시민들의 불안과 시위가 거세지는 가운데 로시우는 책임을 추궁하며 시몬을 체포한다. 시민들을 잠재우는 길은 누군가 책임을 져야 한다면서.. 재판일 로시우는 법정에서 시몬에게 사형을 선고하고 다시 무간들의 공격이 시작된다. 이에 시몬은 자신이 그렌라간에 타겠다고 주장하고 탈주가 두렵다면 그렌라간에 폭탄을 설치, 만약의 사태엔 폭파해 버리라고 한다. 이에 직접 자신의 몸에 폭탄을 감고 탑승하는 키논. 리론이 계발한 새로운 무기로 무간을 물리치지만 로시우는 결국 그렌라간의 파기를 선언한다. 사형 집행까지 수감되는 시몬. 그곳에서 과거의 숙적 비랄과 재회한다.

수감된 감옥에서 시몬은 뜻밖에 비랄과 재회한다. 시몬이 새 수인의 공격으로 궁지에 몰리자 비랄은 시몬을 돕는다. 달의 격돌로 인해 지구가 1년간은 어떠한 생명도 살 수 없게 된다는 것과 구할 수 있는 자들만을 구한다는 로시우의 의지를 알게 되는 키탄. 그는 로시우로부터 시몬의 드릴을 돌려줄 것을 부탁하고 자신은 남아서 적을 맞이할 것을 결심한다. 로시우는 아크그렌의 발진을 명하고 미처 탑승하지 못한 시민을 뒤로한 채 대기로 날아오른다.

1년 전 요코는 요마코라는 이름으로 외딴 섬의 선생님이 된다. 그곳에서 천진난만한 아이들과 함께 즐거운 나날을 보내던 어느 날 로시우로부터 급히 와 달라는 메시지를 받는다. 그들과 아쉬운 이별을 하는 요코. 그녀는 섬을 떠나 시몬이 갇혀있는 형무소의 사슬을 끊어 준다. 그곳에서 시몬은 비랄에게 같이 싸울 것을 제안하고 그렌라간과 옛 그렌단의 동지들은 다시 뭉쳐 은하에서의 전투를 시작한다.

우주로 날아오른 대 그렌단. 그들은 무간과의 대 전투에서 승리하고 아크그렌과 합체에 성공한다. 달로 가라는 로제놈의 제안에 따라 시몬과 비랄의 그렌라간은 달로 향하는데 드릴을 꼽으려는 순간 니아가 앞을 가로막는다. 안티 스파이럴이 이제 전면전으로 돌입할 것이라는 말과 함께 사라지는 니아. 시몬은 자신이 반드시 니아를 구할 것을 결심하고.. 그렌라간이 드릴을 꽂자 변형하는 달. 그것은 로제놈의 기함이었던 것이다.

간신히 작은 승리를 한 번 거두었을 뿐, 안티 스파이럴의 본거지는 아직 건재하다. 마지막 결전을 준비하는 그렌단. 그런데 이런 중요한 자리에 로시우가 보이지 않다니.

시몬과 대 그렌단은 초은하 다이그렌에 탑승, 니아가 있는 곳으로 워프한다. 하지만 그 곳엔 안티 스파이럴이 내 세우는 절대적인 절망이 기다리고 있었다. 그렌라간의 드릴로는 상대가 되지 않자 로제놈은 시몬의 나선력으로 초은하 다이그렌을 인간형으로 변형시키면 거대 드릴을 사용할 수 있게 된다는 것을 알려주고 시몬이 이를 시도하는 사이, 용맹한 그렌단의 용사들은 차례차례 강력한 적을 맞아 장렬히 전사한다. 마침내 초은하 다이그렌의 변형은 성공을 거두지만 안티 스파이럴의 함정에 걸려들고 마는데...

우주의 데스 스파이럴 필드에 빠져버린 초은하 다이그렌. 함내로 우주가 밀려 들어오고 적들에 의해 초심부로 빨려 들어가는 가운데 시몬은 그대로 돌진, 적을 격파하자고 한다. 대 그렌단의 방식으로. 사정거리까지 접근, 미사일 발사를 시도해 보았지만 압력으로 인해 실패하고 만다. 이에 키탄은 자신의 스페이스 킹 키탄에 나선탄을 달고 직접 돌진하는데 미사일 발사가 실패하자 자신이 가져온 시몬의 드릴을 사용해 적을 물리치며 장렬히 전사한다. 한편 시몬, 비랄, 그리고 나선력 덩어리였던 부타까지 합세하여 변형에 성공, 초은하 그렌라간이 탄생한다.

마침내 변형에 성공, 초은하 그렌라간이 탄생하고 시몬의 나선력으로 적을 파괴하는데 성공한다. 하지만 안티 스파이럴은 우주의 멸망을 단언하고 나선력을 가진 시몬은 그 말이 진실이란 것을 직감적으로 깨닫게 된다. 그렌단 멤버들은 다원 우주의 미궁에 빠져 기억을 조정당하고 달콤한 꿈에 취해 안주하려 한다. 이때 나선 우주를 뚫고 시몬 앞에 나타난 진짜 카미나는 시몬에게 나아가야 할 바를 전해주고 그렌단원들은 하나 둘 씩 다원 우주의 미궁에서 빠져나와 지구의 생존을 위해 버티고 있는 니아의 곁으로 워프해 간다.

계속되는 안티 스파이럴과의 싸움 가운데 로제놈은 자신의 몸을 희생하여 대 그렌단의 승리를 돕는다. 싸움에 패한 안티 스파이럴은 사라져가면서 우주를 반드시 지켜 줄 것을 당부한다. 은하계의 모든 나선족들이 환호하는 가운데 지구로 돌아온 대그렌단. 결혼식에서 니아와 시몬은 사랑을 확인하지만 안티스파이럴이 만든 가상 생명체였던 니아는 그 모습을 잃고 만다. 시몬은 모든 것을 로시우에게 맡기고 홀연 길을 떠나고 평화를 되찾은 지구는 20년 후를 맞이하는데...