T.H.R.U.S.H.-Agenten bringen Miki, die Tochter eines Wissenschaftlers, in ein Mädchenpensionat. Dort richtet die Direktorin die Mädchen mittels Trance darauf ab, bestimmte Dinge zu tun. Miki soll die Geheimnisse ihres Vaters preisgeben.

Dr. Patry hat für T.H.R.U.S.H. Robomädchen entwickelt, die willenlos Befehle ausführen. Napoleon Solo wurde von einem dieser Mädchen fast getötet. Mit Hilfe der T.H.R.U.S.H.-Agentin Margo, die in ihn verliebt ist, gelangt er an Informationen über die Killermaschinen.

Das U.N.C.L.E.-Team soll den T.H.R.U.S.H.-Schatzmeister ausfindig machen, für den Baronin Bibi als Kurier arbeitet. Animiermädchen Rosy, die Bibi sehr ähnlich sieht, gibt sich als diese aus, um den Schatzmeister identifizieren zu können.

Die U.N.C.L.E.-Agenten Napoleon Solo und Illya Kuryakin sind einem Gangstersyndikat auf der Spur. Das will Las Vegas in Schutt und Asche bomben. Zur Tarnung finanzieren die Gangster ein Filmprojekt. Anstatt dem Regisseur aber wie verabredet eine Bombenattrappe zu liefern, versucht das Syndikat eine Atombombe zünden.

Napoleon und Illya werden von ihrem Chef beauftragt nach dessen Freund, Abt Jean, zu suchen, der seit längerer Zeit verschollen ist. Das Kloster leitet inzwischen Abt Simon, ein T.H.R.U.S.H.-Agent. Als Mönche verkleidet, schleusen sich Napoleon und Illya in die Ordensgemeinschaft ein.

T.R.U.S.H.-Experten haben ein Gas entwickelt, das einen tödlichen Schluckauf erzeugt. Napoleon Solo und Illya Kuryakin sollen mehr über das Gas herausbekommen. Für dessen Herstellung ist ein Katalysator nötig, das Illya an sich gebracht hat. Nun sind die T.R.U.S.H.-Agenten hinter ihm her.

Präsident Nadi gelingt es, eine Friedenskonferenz der Weltmächte zu organisieren. Wiederholte Attentatsversuche gefährden jedoch das wichtige Meeting. Die U.N.C.L.E.-Agenten haben die schwierige Aufgabe, Nadi zu beschützen.

Miranda, die Ehefrau von Senator Bryant, wird von T.H.R.U.S.H.-Agenten entführt. Diese tauschen sie mit Irina, die Miranda zum Verwechseln ähnlich sieht, aus. Miranda wird in der Zwischenzeit einer Gehirnwäsche unterzogen, um ihren Ehemann manipulieren zu können.

Efendi Hamid erhält einen Brief von T.H.R.U.S.H. Das Code-Buch, mit dem er den Brief entschlüsseln könnte, wurde ihm allerdings von seinem Diener Pierot gestohlen, der es an U.N.C.L.E. verkaufen will.

Miss Osborne, Hauptdarstellerin eines Provinztheaters, ruft Napoleon an, um ihm mitzuteilen, dass U.N.C.L.E. zerstört werden soll. Kurze Zeit später ist sie tot. Produzent David Machina, ein T.R.U.S.H.-Mitarbeiter, besetzt die Rolle daraufhin mit einer Agentin. Napoleon schleicht sich ins Theater ein, wird aber von T.R.U.S.H.-Leuten entdeckt. Nur Illya kann ihn jetzt noch retten.

While in Italy investigating a THRUSH plan to divert the Gulf Stream with heavy water, Solo finds himself eluding THRUSH guards, and ends up hiding under the bed of Pia Monteri. Solo escapes a shotgun wedding, the family feels Pia's honor has been compromised, and the girl's American uncles retired Prohibition-era gangsters ""Fingers"" Stilletto, Enzo ""Pretty"" Stilletto, and Federico ""Feet"" Stilletto are called. At the island headquarters of Louis Strago, Illya is tortured by Strago's sadistic female assistant, Miss Diketon. Solo joins forces with the Stilletto brothers to try and rescue him.

While in Italy investigating a THRUSH plan to divert the Gulf Stream with heavy water, Solo finds himself eluding THRUSH guards, and ends up hiding under the bed of Pia Monteri. Solo escapes a shotgun wedding, the family feels Pia's honor has been compromised, and the girl's American uncles retired Prohibition-era gangsters ""Fingers"" Stilletto, Enzo ""Pretty"" Stilletto, and Federico ""Feet"" Stilletto are called. At the island headquarters of Louis Strago, Illya is tortured by Strago's sadistic female assistant, Miss Diketon. Solo joins forces with the Stilletto brothers to try and rescue him.

Der Lama, ein Freund von Alexander Waverly, macht sich um seine Thronfolge Sorgen. Nicht zu Unrecht: Nach seinem Tod versucht der Premierminister statt des echten Thronfolgers, seinen Sohn ins höchste Staatsamt zu hieven. Um das zu verhindern, ist Waverlys ganzes Können gefragt.

Prof. Kenton möchte, wenn nötig unter Zwang, Präsident Khufu dazu bewegen, seine Krieger für Experimente mit einem von ihm entwickelten Serum freizugeben. Doch Khufu weigert sich und wird schließlich gefangengenommen. Bei seinem Versuch Khufu zu befreien, stößt Napoleon Solo auf eine schöne Affenfrau, der er nicht gewachsen zu sein scheint.

Auf Genosse Georgi Koz werden wegen seiner prowestlichen Haltung in New York mehrere Anschläge verübt, die aber von den U.N.C.L.E.-Agenten vereitelt werden. Priscilla von der Heilsarmee kann Koz vor zwei weiteren Anschlägen retten. Koz seinerseits rettet mit Hilfe seines Leibarztes einen todkranken Jungen.

Ein gefährlicher Asteroid nähert sich der Erde. Als Dr. Adrian Cool bei seinen Beobachtungen Unregelmäßigkeiten feststellt, wird er von Simon Sparrow gezwungen, der Weltöffentlichkeit eine Räubergeschichte zu präsentieren. Die U.N.C.L.E.-Agenten schreiten ein.

Napoleon Solo und Illya Kuryakin sind Dr. Rutter auf der Spur, der eine Antimaterie-Formel entdeckt hat. Die darf auf keinen Fall in die falschen Hände geraten. Doch dann wird Rutter von T.H.R.U.S.H.-Agenten gefangengenommen, seine Bekannte Betsy gefoltert. Doch Rutter kann sich nicht mehr an die Formel erinnern.

Der Schwede Dr. Nilson hat einen Scheintodsimulator erfunden. Auf Personen gerichtet, erstarren diese in Bruchteilen von Sekunden. Dummerweise wird das Gerät in Anwesenheit von Napoleon gestohlen und Dr. Nilson von Medikamentenkönig Heinrich Beckman gekidnappt. Der stürmt mit Hilfe des Simulators das U.N.C.L.E.-Hauptquartier.

T.H.R.U.S.H. ist im Besitz einer Flutwellenmaschine, mit der es die Küstenstädte überfluten will. Illya Kuryakin schleicht sich an Bord des Schiffes, auf dem die Maschine transportiert wird. Doch dann wird er von T.H.R.U.S.H.-Agenten entdeckt.

Präsident Tunick befindet sich auf einem Staatsbesuch in Frankreich. Doch die Franzosen begegnen ihm feindselig. Sein engster Vertrauter Malanez überzeugt ihn, sich an den Franzosen zu rächen. Er schlägt ihm vor, Napoleon Bonaparte aus dem Grabmal im Invalidendom zu rauben.

T.H.R.U.S.H. hat U.N.C.L.E. eine Hula-Puppe geraubt. In ihr ist Sprengstoff versteckt, der bei 90 Grad Fahrenheit explodiert. New York droht eine Hitzwelle. Napoleon und Illya suchen im T.H.R.U.S.H.-Quartier nach der Puppe.

Schriftstellerin Midcult wird während eines Fernsehinterviews von einem T.H.R.U.S.H.-Mann niedergeschossen. Die U.N.C.L.E.-Agenten überprüfen ihren neuen Roman. Der zeigt Übereinstimmungen mit den verschwundenen Tagebüchern eines T.H.R.U.S.H.-Historikers.

Fred Score wird bei der Übergabe eines wertvollen Films von Gangster Backstreet ermordet. Kurz vor seinem Tod erzählt er Napoleon, dass Marvin Klump die andere Hälfte des Films besitzt. Napoleon und Illya suchen Marvin auf. Doch der ist ahnungslos.

Nach einer Modenschau steigt die Nachfrage für ein dort gezeigtes Kleid. Doch das Muster, das das Kleid zum Renner macht, enthält den kodierten Jahresreport der T.H.R.U.S.H.-Organisation. Kein Wunder, dass Model Ramona in großer Gefahr schwebt.

Versteckt in einem Parfümzerstäuber konnten U.N.C.L.E.-Agenten einen Mikrofilm mit einer Geheimformel entwenden. T.H.R.U.S.H.-Leute verfolgen Napoleon. Der kann den Parfümzerstäuber gerade noch einer Touristin in die Tasche stecken, bevor er verhaftet wird. Illya soll den verschwundenen Napoleon suchen.

Als Handlungsreisende getarnt, fahren Napoleon Solo und Illya Kuryakin nach Purple Valley. Sie sollen einem Stoff auf die Spur kommen, der Äpfel in hochexplosiven Sprengstoff verwandelt. Bei ihrer Suche wird Illya von Colonel Picks enttarnt und in ein unterirdisches Gefängnis gebracht. Illya gelingt jedoch die Flucht und ein Mitgefangener führt in ein Labor, in dem die Äpfel präpariert werden.

Solo and Illya visit the laboratory of Dr. True, who has discovered how to extract gold from seawater. But Dr. True dies from a poison given him by THRUSH agent Randolph, and Randolph also kills his wife Amanda. The gold extraction formula was distributed in portions by True to his daughters, in inscriptions on a photo of himself. Solo and Illya meet Sandy True, who accompanies them to Rome, to find her half sister Margo, now unhappily married to the destitute Baron de Fanzini to London, to find the next sister Imogen, who has been arrested by a Constablefor indecent exposure and finally the Alps, to find Yvonne, who is breaking off an unhappy relationship with Karl Von Kesser. But after decoding the message in Japan, Solo, Illya and Sandy are captured by Randolph and taken to THRUSH central for execution.

Solo and Illya visit the laboratory of Dr. True, who has discovered how to extract gold from seawater. But Dr. True dies from a poison given him by THRUSH agent Randolph, and Randolph also kills his wife Amanda. The gold extraction formula was distributed in portions by True to his daughters, in inscriptions on a photo of himself. Solo and Illya meet Sandy True, who accompanies them to Rome, to find her half sister Margo, now unhappily married to the destitute Baron de Fanzini to London, to find the next sister Imogen, who has been arrested by a Constablefor indecent exposure and finally the Alps, to find Yvonne, who is breaking off an unhappy relationship with Karl Von Kesser. But after decoding the message in Japan, Solo, Illya and Sandy are captured by Randolph and taken to THRUSH central for execution.

T.H.R.U.S.H. plant einen Mordanschlag auf U.N.C.L.E.-Chef Alexander Waverly und will die Tat demonstrierenden Studenten in die Schuhe schieben. Als Dekan Dwight diesen Plan zunichte macht, tritt ein Doppelgänger an seine Stelle, um Ehrengast Waverly zu erschießen.