家に戻ったエレナは、キッチンに倒れたジョンを発見。キャサリンは姿を消す。デイモンは瀕死のキャロラインを救うため、自分の血を飲ませようと提案。一方、ロックウッド家にはタイラーの叔父メイソンが現れる。

高校では、キャロラインの代わりにエレナとボニーがカーニバルを仕切る。ステファンはジェレミーにバーベナを渡し、ヴァンパイアの弱点を話す。タイラーの母キャロルは選挙までの間、市長を務めることになり、デイモンに委員会の先頭に立つよう依頼する。ロックウッド家の謎が気になるデイモン。

ロックウッド家の人々の正体を知るべく、デイモンはアラリックを説き伏せて、デューク大に残るイザベルの研究資料を見に行くことにする。エレナもキャサリンの事を知るため同行。特に目新しい事実は出てこなかったものの、「狼人間はヴァンパイアの天敵で、彼らのひと噛みでヴァンパイアは死に至る」という伝説と、「ドッペルゲンガーは相手を殺そうとする」という話を教えてくれる。

ステファンの元にキャサリンが現れる。ミスティック・フォールズに戻ってきた理由を問うステファンに、キャサリンは「あなたと過ごすため」としか答えないが、ステファンはキャサリンにバーベナを打って気絶させると地下牢へ運び込んで、本当の理由を吐かせようとする。キャサリンは1864年の話を始めた……。

歴史協会主催のボランティアの日。ステファンはメイソンにデイモンの非礼を謝り、平和協定を結ぶ。エレナとステファンはキャサリンを欺くため、キャロラインとデイモンの前でケンカしているフリをする。ジェレミーはタイラーに狼人間のスケッチを見せ、反応を探る。

朝、ベッドの上で戯れるエレナとステファン、キャサリンとメイソン。ムーンストーンを手に入れようとするキャサリンだが、メイソンは安全な場所に隠したと言う。一方、エレナに関わるなと牽制されたジェレミーは、タイラーから聞いた狼人間の秘密をデイモンに話し、謎解きに加わろうとする。

キャロラインのもとにキャサリンが現れ、今夜の仮面舞踏会でムーンストーンを引き渡すよう要求してくる。ステファンとデイモンは、仮面舞踏会でキャサリンを殺すことを計画。ジェレミーとボニーとキャロラインを加えた計5人で作戦を練る。

仮面の男に誘拐されたエレナは、その男を操っていたトレバーに引き渡され、人里離れた屋敷に監禁される。エレナが消えたことを知り、ステファンはボニーの協力のもと、エレナのいる町を突きとめる。

エレナたちは、ローズからオリジナルズのクラウスがエレナを狙っていると聞き、恐れおののく。エレナはステファンに黙ってキャサリンに会いに行き、ペトロバの家族歴と血を差し出し、キャサリンからクラウスについて聞き出す。

ムーンストーンから呪文を解き放てば、石から「太陽と月の呪い」を消せると知ったデイモンとステファンは、エレナが生け贄になるのを防ぐため、ムーンストーンを入手することを決意。地下墓地へ行き、キャサリンにムーンストーンを渡すよう要求する。

満月を控え、変身に脅えたタイラーはフロリダのメイソンに連絡を取ろうとする。留守電に残したタイラーのメッセージを聞き、ジュールズはロックウッド家を訪問、メイソンは行方不明だと判明する。タイラーはダイナーでキャロラインと待ち合わせ、変身に備え地下牢へ。ジュールズは何者かに「狼人間がもう一人いた」と報告する。

キャロラインからタイラーのことを聞いたステファンは、混乱しているタイラーを助けようとする。そんななか、ジュールがある人物を人質にしたために、事態は急速に暴力的な対立へと向かう。

デイモンは、ジョンから受け取った剣でオリジナルズが殺せるとはにわかに信じられず、歴史協会のお茶会に参加して探りを入れることにする。イライジャと2人きりになるものの、自分より強いイライジャに痛めつけられただけで何も分からない。さらに、帰宅したデイモンはジュールズはじめ狼人間たちに襲われる。

湖畔の別荘でジョナサン・ギルバートの日記を読むエレナ。教会でヴァンパイアたちが焼き殺された後、ステファンがジョナサンを殺した事実を知る。ジョナサンはその後、指輪で生き返っていた。ステファンはエレナに真実を話すことを決意する。

イライジャの死により墓から出たキャサリンはサルバトーレ家に居座り、エレナのマネをしてみなを惑わす。町に残った理由を問われると「クラウスを殺すという望みは一緒なのだから、力を貸す」と申し出てくる。エレナはキャサリンに嫌悪感を募らせるが……。

エレナの家を訪ねたイザベル。エレナを救うためにクラウスを捜していたが消息は掴めなかったと言う。一方デイモンとボニーとジェレミーはマーティン家でグリモワールを回収し、虐殺された魔女たちの魔力をつなげる呪文を見つける。

アラリックに乗り移ったクラウスはアラリックの部屋に住み、キャサリンを幽閉。キャサリンからボニーの話を聞きつけ、情報収集のためにアラリックとして外出する。エレナはサルバトーレ家の家主となり、安全な家を確保。しかし、デイモンとステファンの狙いとは裏腹に、「ボニーと一緒なら安全」と家を出て高校に行ってしまう。

エレナが短剣を抜いたため、イライジャは生き返るが、サルバトーレ家に招き入れられていないイライジャは息ができず苦しむ。エレナはデイモンとステファンに黙って、イライジャを連れ出し、イライジャに手を組もうと提案。ステファンの電話も切り、携帯をイライジャに託す。エレナを信用したイライジャはある告白をする。

今夜は満月。サルバトーレ家にはアラリックが現れ、「生け贄の儀式は今夜だ」とクラウスからの伝言を言い渡す。生け贄になることを決めたエレナに、イライジャは「500年前カテリーナのために手に入れた」という甦りの薬を差し出す。しかしデイモンはその薬の効果を疑い……。

生け贄の儀式は満月が沈めば完了する。狼人間の次がヴァンパイア、最後にドッペルゲンガーだ。エレナが死ねば、クラウスは狼に変身する。その時ボニーに攻撃させ、ボニーが瀕死の状態にした後、イライジャがとどめを刺すという作戦が練られていた。

タイラーに噛まれた傷が悪化しているデイモン。日光を浴びて自殺を試みるがステファンに見つかり地下牢に幽閉される。ステファンは治療法を見つけるべく、ボニーを伴って魔女が虐殺された館へ向かう。