Une école de Long Island a un corps étudiant composé d'adolescents de scientifiques et d'autres personnalités. Thrush dirige secrètement l'établissement et programme les étudiants pour qu'ils volent des secrets à leurs parents. Kuryakin agit comme garde du corps pour la fille adolescente d'un scientifique tandis que Solo s'infiltre dans l'école.

Solo est attaqué par un cyborg (un être principalement électronique avec des organes humains) lors d'une mission. Plus tard, on découvre qu'une société écran Thrush cherche un prêt de 1 milliard de dollars. Finalement, Solo et Kuryakin découvrent un complot pour produire en masse des cyborgs.

Solo ( Robert Vaughn ) et Kuryakin ( David McCallum ) échappent de peu à un attentat contre leur vie à Venise. Solo a attrapé une pneumonie à la suite d'une baignade dans les canaux de Venise. En conséquence, il est remplacé dans la mission par Mark Slate ( Noel Harrison ). Slate doit préparer une strip-teaseuse pour prendre la place d'une femme à l'emploi de Thrush ( Joan Collins dans un double rôle).

Des gangsters utilisent la production d'un film comme façade pour une opération impliquant Las Vegas - lâchant une bombe puante géante sur la ville.

Thrush opère à partir d'un monastère qu'il a repris. L'organisation criminelle prévoit de détruire le Louvre avec un pistolet à rayons.

Thrushman Mark Ole a développé un produit chimique qui provoque le hoquet mortel. Il opère à partir de Greenwich Village à New York et utilise un gang de beatniks.

Le magnat des munitions Brutus Thor a l'intention d'assassiner un personnage semblable à Ghandi qui proteste pour la paix. Solo et Kuryakin doivent arrêter un plan visant à faire exploser une conférence sur le désarmement où la cible de Thor prononcera un discours majeur.

Thrush kidnappe la femme d'un candidat à la présidentielle américaine et lui substitue un sosie.

L'ONCLE et Thrush recherchent un livre de codes Thrush à Alger.

Thrush prévoit de puiser dans l'ordinateur principal de l'UNCLE à New York. Pour ce faire, l'organisation criminelle finance une pièce musicale qui servira de couverture au véritable plan du groupe.

Thrush, dirigé par le nerveux Louis Strago et sa secrétaire assassin Miss Diketon, s'est lancé dans un projet ambitieux. L'organisation a recruté un scientifique nazi qui a émis l'hypothèse qu'en modifiant le Gulf Stream, vous pourriez faire de l'Islande un pays verdoyant et luxuriant et faire de l'Europe un désert gelé. Thrush est prêt à faire du rêve du scientifique une réalité. À la fin de la première partie, Napoléon Solo fait face à un mariage forcé avec un parent de gangsters à la retraite tandis qu'Illya Kuryakin est torturée par Miss Diketon.

Napoléon Solo part pour une île de Thrush, d'où l'organisation criminelle tirera des missiles nucléaires pour modifier la trajectoire du Gulf Stream. Au cours des événements, Solo conclut une alliance difficile avec des gangsters à la retraite; Mlle Diketon trahit le chef de Thrush Louis Strago; et Illya Kuryakin se noie presque.

Solo et Kuryakin enquêtent sur un complot à Ghupat, une nation de l'Himalaya.

Kuryakin est capturé alors qu'il enquêtait sur une mystérieuse menace dans un pays africain. Solo est envoyé pour retrouver sa piste. L'agent rencontre une femme simplement nommée Girl qui a un gorille de compagnie nommé Baby. Pour des raisons qui ne sont pas évidentes, Solo danse à un moment donné avec le gorille.

Le chef d'un pays (qui semble être calqué sur Nikita Kruschev) est en visite à New York. Solo et Kuryakin doivent le protéger des tentatives d'assassinat.

Le scientifique Dr Adrian Cool informe l'UNCLE que son radiotélescope montre un vaisseau spatial se dirigeant vers la Terre. Au même moment, la fille du Dr Cool est kidnappée. Tout cela a été conçu par l'industriel maléfique Simon Sparrow comme un moyen de s'emparer du pouvoir.

L'UNCLE et Thrush ont suivi un scientifique, porté disparu depuis 10 ans, dans une communauté de banlieue.

Thrush espère utiliser un dispositif "d'animation suspendue", inventé par le Dr AC Nillson, contre l'UNCLE.

Kuryakin est bloqué sur un cargo transportant des marchandises à destination d'une opération Thrush. Thrush a un appareil qui peut provoquer des raz-de-marée et demande 10 milliards de dollars pour ne pas l'utiliser.

Tunick, le chef d'une ancienne colonie française, fait l'objet d'un complot mené par son officier n°2. Ce fonctionnaire veut manipuler Tunick pour qu'il vole la tombe de Napoléon, une décision qui embarrassera le chef et le chassera de ses fonctions.

Solo et Kuryakin endurent une série de mésaventures impliquant des bandits grecs et un livre de codes UNCLE volé.

Thrush vole un puissant explosif développé par UNCLE caché dans une poupée hula. L'explosif explosera s'il est chauffé à 90 degrés Fahrenheit. C'est une mauvaise nouvelle car New York est en pleine canicule. Solo et Kuryakin doivent également affronter une paire de frères, chacun se disputant le pouvoir au sein d'une opération New York Thrush.

Le roman d'une jeune femme se lit de manière inconfortable comme les cas de l'UNCLE impliquant le muguet. L'UNCLE enquête pour savoir si la femme, qui a perdu la mémoire à la suite d'une attaque, a pu avoir accès aux dossiers secrets de Thrush.

L'ONCLE et Thrush sont à la recherche d'un microfilm manquant.

Le patron d'une robe est vraiment un code Grive. L'ONCLE et Thrush essaient chacun d'obtenir la robe.

Solo plante une formule de grive volée sur une touriste innocente. UNCLE et Thrush cherchent tous deux la formule.

Solo ( Robert Vaughn ) fait face à des agents de Thrush, une fille ( Jeannine Reilly ), son père armé d'un fusil de chasse ( Gil Lamb ) et un prédicateur ( Dub Taylor ), alors que lui et Kuryakin ( David McCallum ) recherchent des pommes qui explosent.

Les agents de l'UNCLE se libèrent et prennent le contrôle de l'avion de l'UNCLE juste avant qu'il ne tombe en panne de carburant. Solo et Kuryakin, accompagnés de Sandy True, reprennent leur recherche de la formule du regretté Dr True. Ils sont poursuivis par Randolph, un Thrushman, accompagné de ses "tueurs de karaté". Ils finissent tous par se retrouver dans une installation secrète de Thrush où l'organisation criminelle prévoit d'utiliser le procédé du Dr True pour produire de l'or à grande échelle.

Alexander Waverly devrait recevoir un diplôme honorifique de son alma mater, l'Université Blair. L'UNCLE est sur ses gardes pour protéger Waverly contre une tentative d'assassinat par Thrush.