Active au cinéma depuis la fin des années 1990, elle est révélée au grand public par son rôle de Lilly Bertineau dans la saga Taxi de Luc Besson, qu'elle incarnera dans les trois premiers films de la franchise. Le 26 février 2005, elle reçoit la première des grandes récompenses qui vont jalonner sa carrière : le César de la meilleure actrice dans un second rôle, pour seulement huit minutes de présence à l'écran dans le film Un long dimanche de fiançailles de Jean-Pierre Jeunet.

En 2008, c'est la consécration internationale : son interprétation de la chanteuse Édith Piaf dans le film biographique La Môme lui attire de nombreuses récompenses, dont le César, le Golden Globe, le BAFTA et l'Oscar de la meilleure actrice. Elle devient notamment la première Française à être désignée « meilleure actrice » par l'Académie hollywoodienne des Oscars pour un film tourné en langue française, et seulement la deuxième actrice à gagner ce prix pour un rôle parlé dans une langue étrangère.

Ce triomphe critique l'accompagne également pour ses interprétations dans les films De rouille et d'os, The Immigrant, Deux jours, une nuit, Macbeth et Alliés, et consacre une carrière internationale aux choix artistiques variés. Elle a ainsi travaillé avec des réalisateurs de renommée tels que Tim Burton, Jean-Pierre Jeunet, Ridley Scott, Michael Mann, Woody Allen, Christopher Nolan, Steven Soderbergh, Justin Kurzel, Jacques Audiard, James Gray, les frères Dardenne, Xavier Dolan, Robert Zemeckis ou Arnaud Desplechin.

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