中学生の一柳梨璃は、世界を脅かす謎の生命体「ヒュージ」に襲われているところを百合ヶ丘女学院の「リリィ」に助けられる。この時のリリィに憧れた梨璃は、補欠ながらも百合ヶ丘女学院に入学し、人類存続のために戦うリリィとしての一歩を踏み出す。「わたし、リリィになるんです！」

憧れの夢結と再会を果たした梨璃。しかし、二年前とは少し様子が違う。上級生が下級生を導くための疑似姉妹制度「シュッツエンゲルの契り」。学院での生活初日夢結にシュッツエンゲルの契りを結んでほしい梨璃は、CHARMについて知るべく工廠科の真島百由のもとを訪れる。夢結と同じ二年生である百由は、夢結の過去を知るが…!? 「…なぜ夢結様はCHARMを持ち替えたんですか？」

憧れの夢結と早く一緒に戦えるようにと訓練に励む梨璃。容赦のない厳しい訓練にも、夢結の事を知りたいという一心から必死に食らいついていく。訓練のさなか、過去の戦闘を生き延びた強力なヒュージが襲来し、夢結は単身で突撃する。ヒュージに引けを取らない戦いぶりを見せる夢結だったが…。爆炎の立ち込める先に見えた景色とは…!? 「わたし夢結様のこと、少しだけわかってきた気がします」

夢結にレギオンを作ることを命じられた梨璃。仲間探しが難航していたところ、クラスメイトの神琳とそのルームメイト雨嘉に出会う。二人にもレギオンへの加入をお願いするが、自分に自信のない雨嘉に断られてしまう。そんな雨嘉の事が気になる梨璃に対し、神琳はある提案を持ちかける...「わたしなんて、全然…ヘボリリィだから…」

もうすぐ梨璃の誕生日であることを知った夢結。何かプレゼントを贈りたいが、梨璃の喜ぶものがわからない。夢結は梨璃が喜びそうなものを仲間たちに聞きまわり…。その頃、梨璃はレギオンメンバー集めに苦戦していて――「お…お姉さまを私にください！」

9人のメンバーを集め、レギオンを結成した梨璃。レギオン名は「一柳隊」――。リーダーに抜擢された梨璃は困惑するも、夢結に支えられ覚悟を決めた。ようやく始動した一柳隊は、アールヴヘイムの戦闘を見学する。「あの…わたしたちでやってみませんか？ ノインヴェルト戦術…」

レギオンとしてようやく始動した一柳隊。海岸での調査中、一人の少女を発見する。学院の治療室で目を覚ました少女は梨璃に懐き始めるが、どうやら記憶を失っている様子...少女の事が気になり、寄り添いたいと言う梨璃に対し夢結は――「この子が、リリィ……？」

年に一度の戦技競技会に向け盛り上がる百合ヶ丘女学院。最優秀リリィを目指し各々が作戦を立てる中、結梨は百合ヶ丘女学院の一員として生活を始めた。初心者リリィである結梨を危険な目に合わせないように守る梨璃。しかし、結梨はそれが不満なようで…「わたしも リリィになりたいの」

疑いがかけられた結梨に、政府から捕獲命令が下された。その事実を受け入れることが出来ない梨璃は、結梨と共に学院から逃亡。一柳隊は他の追手よりも先に二人を探し出そうと動き出すが…その頃百由は、政府の説得に動き出し――。「逃げなさい梨璃。私が必ず迎えに行くから」

急襲したヒュージとの壮絶な戦いの翌日。夢結は、学院の地下に隔離された梨璃に会いに行く。梨璃を励まそうとする夢結は、梨璃の髪飾りがなくなっていることに気づき…。海岸でなくした梨璃の髪飾りを探すため、一柳隊が動き出す――！ 「あれ？…そういえば楓さんは？」

夢結は再び美鈴の幻覚に悩まされていた。そんな中、百合丘女学院をヒュージが襲う。学院のリリィは戦闘態勢に入るも、なぜかチャームが動かない!? 全リリィに退避命令が出されたが、夢結の姿は見当たらなくて――。「……行ってきます。お姉さま……」

百合ヶ丘女学院を急襲したヒュージに、梨璃はひとり対峙していた。ヒュージが生み出した結界の影響により、梨璃が持つグングニル以外のチャームはいまだ起動しないまま…。必死にヒュージに立ち向かう梨璃のもとに、ルナティックトランサーを発動した夢結が現れる。「梨璃、まだ戦える？」「はい、お姉さま！」ついに最終決戦…！ 儚くも美しく戦う少女たちの物語の結末は…!?