かつてアクエリオンが繰り広げた激戦が神話となって１万２千年後。地球は次元ゲートの彼方より襲い来る無人機「アブダクター」の脅威にさらされていた。対するは、ネオディーヴァが運用する「アクエリア」。男女の合体が禁止されている神聖なる合体兵器のみであった。かりそめの平穏な日常の中「アクエリアの舞う空」という映画を上映していた少年アマタは、ガランとした映画館の中で少女ミコノに出逢う。頬には一滴の涙。アマタはとっさにミコノをデートに誘う。その出逢いが運命的なものであるとは知らずに。

有人型アブダクターの襲来から身を守るため、禁断の男女合体を成し「アクエリオンＥＶＯＬ」を目覚めさせたアマタとミコノ。彼らはネオディーヴァがエレメントを養成するために運営している学園に連れてこられることとなる。その学園の名は「聖天使学園」。「ベルリン」という高い高い壁により、男女が隔てられている学園であった。禁断の力を目覚めさせたアマタとミコノは、その学園で一躍注目の的となっていた。

全身全霊を賭け、アマタはミコノへの謝罪を果たす。しかし、エレメント能力がないと判断されたミコノは聖天使学園を去る決意をし、もやもやしたものを抱きながら学園を去る。一方、アルテア界最年少の戦士ジンの率いるアブダクターがレアイグラーの採取をするためネオクーロンへと襲撃をかける。これまでにない統制のとれたアブダクターの動きに、アクエリアは苦境に立たされるのであった。

アクエリオンの謎を解明する為に旅をしていた不動総司令とクレア理事長がネオディーヴァに帰還した。クレアにより明かされるアクエリオンの秘密。アクエリオンは”恋”が”恋愛”に達するギリギリの感情でこそすさまじい力を発揮するという。ベルリンの壁が崩壊し喜ぶ生徒たちを前に言い放たれた言葉は「恋愛禁止」。男女混成チームによる”恋愛”に発展することは許されない”恋”の寸止め特訓が始まる。

アマタとミコノの前に突然現れたカグラは、ミコノの匂いを嗅ぎ「臭い」と言い放つ。ミコノを連れ去ろうとするカグラと阻止しようとするアマタ。この”禁断の出逢い”は３人の胸に強烈な印象を刻むのであった。更なるアブダクターの襲来によりカイエン、ゼシカ、アンディが出撃を命じられる。激しさを増すアブダクターの攻勢。サザンカがドナールになぜ訓練で常に優秀な成績を誇るシュレードが実戦に出ないのかと疑問を投げかける。

男女共学になったにも関わらず、男女の間に壁を感じていたアンディは席替えを提案する。しかし、望むような席にならず悔しいアンディは皆の注目を集めるため、消えたエレメントの生徒、「恐怖のぬいぐるみ」の話をし始めた。その夜、アマタとゼシカが一緒に帰っていると、廊下に転がっているぬいぐるみを目撃する。そして、どこからともなく不気味は鼻歌が聞こえてきた。

アンディが穴で発掘した謎の古文書、それは”禁断のアクエリオン”を自在に操る術が載っているという伝説の「双星の書」なのか？古代文字をスラスラと解読するＭＩＸに興味と期待の目差しが注がれた。一方、前回の戦闘で完敗を喫したジンは万全の対抗策をたて、重装甲型ラディウス・グニスに搭乗する。そして、ヴェーガへと再び進攻を開始するのであった。

“穴”を掘るのが生き甲斐、“穴”は人生そのものだと明言するアンディ・Ｗ・ホール。一方、“穴”を異様なまでに毛嫌いをするMIX。アンディはMIXに穴を侮辱され怒りを露わにするが、MIXの“穴嫌い”になった原因を聞いてしまう。アブダクターの襲来に、不動の命令で共に出撃する事になったアンディとMIXだった。

アクエリオン・スパーダにグニスを撃破され地球に降り立ったジンは、イズモより『真実のイヴ』になりうるレア・イグラーの探索及び機械天使の奪取を命じられる。ネオディーヴァに転入予定だった生徒の経歴を詐称したジンは“アクバルジン・バドバヤール”として学園への転入に成功。しかし、学園生活に馴染めないジン。かつて転校生としてなかなか学園に馴染めなかったユノハはそんなジンを心配するのであった。

ミカゲより明かされる女性捕獲の真相。アルテアを救う為にレア・イグラーを求めるイズモ、機械天使の目覚めを望むミカゲ、ミコノを執拗に求めるカグラ。アルテア界で３人の男の思いが錯綜する。そして、ミカゲはカグラに1万2千年前の記憶を思い出させるため、再びカグラをヴェーガすなわち地球へと送り込もうと暗躍していた。

ジンが学園に馴染んで来た頃、聖天使学園は創立12周年の記念日を迎える。アマタがミコノに告白できず落ち込んでいる様子をみたアンディが”創立記念日”の企画会議という名目でトキメキイベントを計画する。その名も男子寮に女子を招き入れた「パジャマパーティー」。そこでアンディはベルリンを巨大スクリーンとして「アクエリアの舞う空」を上映することを思いつく。

上映会イベントに突如として現れ、荒れ狂うミスラグニス。パニック状態に陥る聖天使学園だったが、アマタ、ミコノ、ゼシカの操るアクエリオンＥＶＯＬで迎撃を試みる。しかし、ミコノはカグラと戦うことに動揺を隠せないでいた。一方、ユノハはジンがアルテア界からのスパイであることを知り動揺してしまう。

あちこちが壊れた学園に、シュレードの弾く葬送曲が重く低く響き渡る。アルテア界最後の子ジン・ムソウ。その死はアルテア界に大きな衝撃を与える。また聖天使学園のエレメント達にも大いなる悲しみをもたらしていた。とりわけジンと心を通じ合わせていたユノハは誰よりも深い深い悲しみの底にいた。そして、ジンの死によりアブダクターとの戦いが「死」と隣あわせであることを痛感したエレメントに不動は新たな特訓を命じる。

墓穴特訓を経て、アマタたちはかけがえのない仲間を失った悲しみを乗り越える。時を同じく、ミカゲによってヴェーガへと送り込まれたカグラが突如ミコノ達の前に現れた。ミコノを奪おうとするカグラとそれを阻止しようとするアマタたちエレメント候補生。墓穴特訓により飛躍的に向上したエレメント能力とカグラの「逆さまの力」が激突する。しかし、獣のように襲い来るカグラの勢いは衰えることなく、逃亡をはかるミコノを猛追するのであった。

敵であるカグラをかばったミコノは、一時外出禁止処分を受けてしまう。「なぜカグラをかばってしまったのか？」「アポロンとシルフィとは？」わからない事だらけで落ち込むミコノをユノハが慰める。一方でミコノの力になれず落ち込むアマタと、アマタへの想いを抱えて不安定なゼシカ。複雑な想いが交錯する中、不動が新たな訓練を提案する。

それはアクエリオン同士による「実戦特訓」であった。

ゼシカの告白により、アマタ、ミコノ、ゼシカの３人の関係が気まずい状況になってしまう。その状況をみた不動は「極秘ミッション」をエレメントたちに課す。目的が明かされないまま一同はベクター３機とヘリで山間部の湖畔に到着。しかし、そこでもミッション内容は明かされず水着での自由行動にて待機との指示がでる。生死を懸けた戦闘の緊張感からしばし解き放たれ羽を伸ばすエレメントたち。そして、ＭＩＸと二人きりになったアンディが勇気を振り絞り募る想いを告げる。

アンディへの想いを抱え素直になれないMIX、父から今だに”できない子”と思われたままと知ったミコノ、アマタへの想いを吹っ切るように訓練に没頭するゼシカ。三者三様の女心が錯綜し揺れていた。一方、アルテアでは激化する戦闘に伴う次元ゲートの乱用により、アイアンシーの稼働率が低下の一途を辿る。アイアンシーの停止、それはすなわちアルテアという星の「死」。ついに、最高司令官であるイズモがアルテアの存亡を懸け、ヴェーガへと赴く決心をする。

アルテアに連れ去られてしまったＭＩＸ。救出に行こうとしても既に次元ゲートは閉ざされ、開け方がわからない。いたずらに過ぎ去っていく時間・・・。頼みの不動も行方不明･･･。どうすることもできないアンディは己の非力さを嘆き、穴に閉じこもってしまう。

一方、そのきっかけを作ってしまったゼシカも自責の念にとらわれていた。その時”１万２千年前のヴィジョン”と共にミカゲが現れる。ゼシカの心の弱みをつくミカゲのささやき。そして、ゼシカは無意識にミカゲと”ある約束”を交わしてしまうのだった。

アルテアに潜入を果たしたアマタたちＭＩＸ救出隊。ゼシカとユノハはベクター機をユノハの能力で透明化させた後、身を隠していた。二人とも喉の調子がおかしく体調も優れない。アンディは捕らわれの身になりながらも自慢の穴掘力を発揮し、必死にＭＩＸを捜索する。そして、謎の部屋に逃げ込んだアマタは若かりし姿を保ったままの母アリシアと遭遇する。混乱するアマタに敵司令官イズモが語り始める･･･アルテアにかけられた”イヴの呪い”の真相を。

アルテアから無事帰還したが、MIX奪還ミッションは失敗に終わった。特にシュレードの消耗は激しく絶対安静の状態であった。アンディはMIXを取り戻せなかったことを悔いショックを隠せない。ネオディーヴァに暗い影が落ちたままのその夜、アマタは”不可思議な夢”をみる。アマタ、カグラ、ミコノ巡る悪夢。胸に刻まれた不安は消えることなく膨らみ、アマタは不動を探しにいったまま戻らないミコノを探しにいくことを決意する。

ケルビム・ヴェルルゼバに対し苦戦を強いられるスパーダ。だが、シュレードは最終楽章を奏でるべく捨て身の戦いを展開していた。一方、その激しい戦いを背にシルフィを想うカグラとミコノを想うアマタが、彼女（ミコノ）を求め激しい争いを繰り広げる。目の前で争う二人を見つめて「やめて！」と叫ぶミコノ。その時、彼女の涙に呼応するように神殿が崩れ、太陽の翼の復活が始まった。ついに伝説の「神話型アクエリオン」がその姿を現す。

カグラとミコノを追いかけて、次元ゲートに侵入したアマタ、ゼシカ、シュレード。次元の狭間で激流に翻弄されるも、再合体を果たしスパーダとなる。一方、アマタたちとの通信が途絶えてしまったネオディーヴァでは、不動が１万年と２千年、さらにその１万年と２千年の昔から受け継がれる悠久の神話を語り始めた。時を同じく次元の狭間で彷徨うアマタたちにも同じビジョンが広がる。そして「双星の書」が解禁された。

カグラの咆哮に応え「神話型アクエリオン」がついに目覚める。ミコノ、ゼシカを従え、カグラが神話型アクエリオンに乗り込んだ。イズモはアフラ・グニス、ＭＩＸがミクシィ・グニスをそれぞれ操り、レア・イグラーを我が物にしようとするカグラの前に立ちはだかる――。

その頃、地球では神話型アクエリオンの封印が解かれた影響で大混乱に陥っていた。状況を打開するためアンディが次元の壁を貫きアルテア界へと再び突入する。アルテア界でただ一人はぐれたアマタは自分を呼ぶ声に導かれ、運命の再会を果たす。

カグラとイズモの戦いに終止符が打たれた。悲しみを抱えたアマタは感情を爆発させ、その怒りをカグラへと向ける。かつて別たれたアマタとカグラ。その二人の運命が再び交錯し、決着をつけるべく激しくぶつかり合う。一方、アンディーはMIXから激しい攻撃を受けながらも、記憶を取り戻そうとMIXに命がけで呼びかける。「お前の心に空いちまった穴を俺が埋めてみせる！」と。

そして、アルテアとヴェーガ、双つの星が運命に導かれ近づきつつあった。

アマタたちの前にミカゲが操る「黒いアクエリオン」が、その姿を現わす。ミカゲの心の迷宮に閉じ込められたカグラは、そこで囚われたゼシカに遭遇する。ゼシカは、ミカゲの暴走を止めるため、自分を殺して欲しいとカグラに懇願するのであった。一方、ミカゲの乗る「黒いアクエリオン」の圧倒的なパワーに、アクエリオンEVOL一機では全く為す術がない。最大のピンチを前に、アマタ、アンディ、カイエン、ユノハらエレメントたちが集結。持てる力をすべてを発揮する。２万年と４千年前より続く神話の結末がついに紡がれる。