とある事件に巻き込まれ、前歴のレッテルを貼られてしまった高校生の雨宮蓮は、一年間の保護観察処分を受け、身元引受人佐倉惣治郎の元での生活を開始する。そんな中、転入先の秀尽学園へ向かう途中、異世界へと迷いこんでしまう。

新しい学生生活を開始した蓮。しかし前歴を持つ転入生への風当たりは厳しいものだった。鴨志田と確執があり蓮と同様学内で孤立する存在の同級生・坂本竜司と出会った蓮は、謎のアプリ「イセカイナビ」を起動させ、再び異世界への侵入を試みる。

鴨志田からの理不尽な暴力に怯え、虐げられるバレー部員たち。一方、蓮のクラスメイトの高巻杏も、バレー部員でレギュラー候補である親友の存在をたてに、歪んだ欲望を覗かせる鴨志田からの執拗なアプローチに思い悩んでいた。

鴨志田を改心させるべく、“予告状”を学園内に貼りだした蓮たち。新たに仲間となった杏・モルガナと共に、実体化した「オタカラ」を盗み出すため再びパレスへと侵入するが、そこで待ち構えていたのはシャドウ鴨志田本人であった。

無事改心を成し遂げた蓮たちは、これからも身勝手な大人たちを改心させるべく活動していく事を新たに決意し、「心の怪盗団」を結成する。そんな中、ネット上には「怪盗お願いチャンネル」という掲示板サイトが作成される。

蓮たちは著名な画家である斑目一流斎の若き門下生、喜多川祐介と出会う。杏に「自身の絵のモデルになってほしい」と懇願し一同を困惑させる祐介。週末、祐介の誘いで訪れた斑目の個展で清廉さを見せる斑目に、蓮はどこか違和感を覚える。

パレスの存在を確認し、祐介の本心を知った蓮たちは、次のターゲットを斑目に決定する。蓮と竜司がパレスに潜入している間、祐介の絵のモデルとしておとり役を引き受けることになった杏は、斑目邸の保管庫にて、とあるものを発見する。

斑目の真意を知り覚醒した祐介は、自ら怪盗団へ加わることを申し出る。予告状を出し、斑目のオタカラを盗み出すためパレスへ侵入する蓮たちだったが、そこで待っていたのは、”赤子を抱く姿で描かれた「サユリ」”を携えたシャドウ斑目であった。

斑目を改心させたことにより、心の怪盗団の存在が少しずつ世間へ知られていくことを実感する蓮たち。そんな中、モルガナからマジメな学生生活を送るように言い渡され、それぞれ束の間の学生らしい日常を過ごす。

蓮、竜司、杏の三人は社会科見学のために訪れたテレビ局で、ゲストとして招かれていた高校生名探偵・明智吾郎と遭遇する。番組内で怪盗団について言及する明智に不安を覚える一方、秀尽学園内でも蓮たちの動向について探りを入れる人物が現れる。

秀尽学園の生徒会長を務める新島真に怪盗団の正体が蓮たちであると知られてしまう。見逃す代わりに「正義というものを証明してほしい」という真の要求に従うため、蓮たちは新たなターゲットのパレスに潜入を試みる。

偽りの自分から抜け出しペルソナに覚醒した真は、怪盗団の参謀役としてメンバーに加わる。蓮たちは若者を狙い金を巻き上げる犯罪グループのボス・金城を改心させるため、再びパレスへと潜入する。

オタカラを盗み出し金城を改心させることに成功した怪盗団は、自分たち以外にも異世界に出入りしているらしい「黒い仮面の男」の存在を金城より聞かされる。一方、蓮は、絵が思うように描けないと思い悩む祐介から、とある相談をもちかけられる。

次々と改心を成し遂げ怪盗団として成果を上げて行く蓮たち。そんな中、蓮はとある検証をしてみたいと言う真の希望で新宿の繁華街へと出向く事に。二人はそこで怪しげな店に出入りする秀尽学園の女子生徒を目撃する。

期末試験が終了し、心待ちにしていた花火大会に参加する蓮たち。そして次に改心させるターゲットの候補を選定しているさなか、怪盗団は国際的ハッカー集団「メジエド」から突然の宣戦布告を受ける。

アリババと名乗る謎の人物から、メジエドを片付ける代わりに改心させて欲しい人物がいると取引を持ちかけられる怪盗団。そのターゲットとは、惣治郎がとある事情で知人から預かっている少女・佐倉双葉であった。

蓮たちの説得により自らの意志で部屋の扉を開いた双葉は、オタカラを盗むためパレスへ再侵入した怪盗団の後を追い、自身もパレスへ侵入する。そこで双葉は、母親の姿で自分を怨嗟する巨大な怪物と遭遇する。

母親に関する歪められた記憶を克服し、ペルソナに覚醒した双葉は、自らの目的のため怪盗団の仲間になることを希望する。そして、まだぎこちない様子の双葉と親睦を深めようと、蓮たちは海へ遊びに行くことを提案する。

修学旅行でハワイにやってきた蓮たちは、それぞれに南国の空気を満喫する。しかし、帰国早々、秀尽学園の校長が不審な死を遂げたという知らせを受け、怪盗団に動揺が走る。

蓮たちの元を飛び出したまま帰って来ないモルガナ。そんなモルガナを心配しつつも、蓮たちは次のターゲットである奥村のパレスへと侵入する。そこで怪盗団の前に立ちはだかったのは、行方不明だったモルガナと自らを美少女怪盗と名乗る少女であった。

お互いの想いを伝え合い、無事に和解したモルガナと蓮たち。一方、父親の決めた婚約者との結婚を強要され思い悩む少女・奥村春を救うため、怪盗団は再びオクムラ・パレスへの侵入を試みる。

春の父・奥村のパレスから無事オタカラを盗み出すことに成功した怪盗団は、メンバー一同揃って祝勝パーティーを行う。しかし、その最中に行われた奥村の記者会見で起きた出来事により、蓮たちはこれまで怪盗団として行ってきた事に疑問を持ってしまう。

真の姉である検事・新島冴を改心させるために協力して欲しいという明智からの要請で、怪盗団は冴のパレスへと侵入する。一方、惣治郎の元に、双葉の親戚だという男が現れ……

冴のオタカラを盗むため、ニイジマ・パレスに侵入する怪盗団。パレス内でシャドウ冴が自ら語る、歪んだ考えを知った真は、一刻も早く冴を止めなければならないと改めて決意する。

ニイジマ・パレスからの脱出を図る蓮たち怪盗団。各自別れて逃走するが、オトリ役を引き受けた蓮は待ち伏せていた機動警察により囚われてしまう。非情な取り調べを受ける蓮、そして残された仲間たちは、起死回生の大作戦を試みる……！