리틀 버스터즈로 언제나 함께 있을 것만 같았던 리키와 친구들. 그러나 쿄스케가 취업활동을 시작하면서 함께할 시간이 얼마 남지 않았음을 예감한 리키는 멤버들에게 한 가지 제안을 하는데...

리키는 옥상에서 과자를 몰래 먹고 있었던 같은 반 친구 코마리와 마주친다. 긍정적이고 느긋한 성격의 코마리와 친해진 리키는 그녀에게 야구팀 리틀 버스터즈에 들어오지 않겠냐며 제안하는데... 별로 야구에 흥미가 없어 보이는 코마리지만 일단 입단 테스트를 치루어 보기로 한다.

이제 4명만 더 모으면 야구팀 결성이 가능한 리틀 버스터즈. 그런데 어느 날, 성적은 좋지만 학교를 잘 나오지 않는 수수께끼의 클래스메이트, 쿠루가야 유이코가 리키에게 말을 걸어온다. 뒤뜰에서 같이 차를 마시면서 리키에게 장난을 거는 쿠루가야는 왠지 야구팀에 관심이 있어 보이는데...?!

어느 날 점심시간, 옥상에서 낮잠을 자고 있는 코마리를 발견한 리키는 코마리가 잠꼬대로 “오빠…”라고 중얼거리는 것을 듣는다. 코마리의 이야기에 따르면 자신은 외동딸이지만 언제나 꿈속에서 오빠가 나타나 슬픈 그림책을 읽어준다고 하는데...그런데 다음 날, 코마리는 꿈속에서 나온 그림책이 실제로 집에 있는 것을 발견한다.

꿈 속에만 등장하는 코마리의 오빠의 존재를 묻기 위해 다시금 요양원을 찾는 리키. 코지로 할아버지로부터 듣게 되는 코마리 오빠의 진실이란...? 그날 밤, 그 진실을 알고 밤잠을 설치던 리키는 교문을 통해 무단침입하려는 코마리를 발견하게 된다.

사소한 계기를 기폭제로 코마리는 무너지고 말았다. 모든 과거의 진실을 떠올리고 만 코마리는 착란증세를 보이며 리키를 오빠라고 부르게 된다. 그러나 쿄스케와 리틀 버스터즈 친구들은 안타까움과 후회에 빠진 리키의 등을 살포시 다독여 주었는데... 다시금 용기를 얻은 리키는 코마리의 힘이 되기 위해 한 가지 결심을 한다.

야구 연습에 정진하고 있는 리틀 버스터즈, 그러나 멤버가 부족한 상황은 여전하다. 그러다가 얼떨결에 멤버 보충의 중책을 맡게 된 리키. 추가 멤버를 누구로 해야 할지 고민하던 리키 앞에 학교 최고의 트러블 메이커, 사이구사 하루카의 수상쩍은 모습이 포착되었다.

외국에서 온 혼혈 귀국자녀 노우미 쿠드랴프카. 그녀의 범상치 않은 운동신경을 눈여겨 본 리키는 그녀를 리틀 버스터즈에 가입시킨다. 한편 쿠드는 함께 방을 쓸 룸메이트를 찾고 있었는데…

아직도 친구들과 잘 어울리지 못하는 린에게 과제를 달성하면 세계의 비밀을 알려준다는 두 번째 편지가 도착한다. 편지엔 아무런 부연 설명도 없이 학생 식당을 구하라는 말뿐. 결국 린과 리키는 식당으로 가보기로 한다.

항상 나무 밑에서 홀로 책을 읽고 있는 소녀, 니시노조 미오. 그녀는 학급 내에서도 존재감 제로로 불리우며 고립되고 있었다. 연습 도중의 실수로 우연히 미오와 인연을 맺게 된 리키는 그녀를 리틀 버스터즈에 받아들이기로 결심하는데...

쿄스케의 변덕으로 이번에 리틀 버스터즈가 도전할 것은 납량특집! 담력훈련이었다. 린-코마리-쿠드의 최약체 파티의 비명소리를 BGM으로 전진하는 리키-유이나-하루카 파티. 그런데 쿄스케도 생각지 못 했던 미지의 존재가 이 담력훈련에 난입해 왔는데...

리키는 항상 혼자 책을 읽고 있는 니시조노에게 야구팀 매니저가 되지 않겠냐며 권유한다. 의외로 니시조노는 쉽게 그 제안을 받아들이는데... 그러나 야구와 단가짓기를 함께 하면서 멤버들과 친해진 것 같았던 니시조노는 어느 날 갑자기 어디론가 사라져버린다.

미오의 결석이 이어지는 나날, 모두의 기억 속에서 미오의 존재가 사라져 가고 있었다. 불가사의한 사태 앞에 당황하는 리키 앞에 미오가 다시 나타났다. 그리고 미오가 데려간 장소에서 만나게 되는 또 한 명의...?!

홀로 미오의 존재를 잊지 않기 위해 애쓰는 리키. 그러나 애매한 기억은 미도리의 한마디에도 쉽게 흔들리고 말았다. 리키는 도움을 얻고자 쿄스케에게 상담을 부탁하는데...

우연히 나온 연애 이야기에서 서로의 마음을 확인한 리카와 쿄스케. 그러나 그 뒤편에선 쿠루가야의 검은 음모가 리키를 노리고 있었다. 린의 부름에 따라 여자 기숙사에 잠입한 리키, 그러나 그곳에서 기다리고 있었던 건...?!

리키는 나무 뒤에서 조용히 움직이는 사이구사를 발견한다. 알고 보니 그녀는 선도부의 눈을 피해 철거가 예정된 낡은 벤치를 고치려고 하고 있었는데. 벤치를 고치려던 찰나, 갑자기 선도부장이 나타나 사이구사가 보는 앞에서 벤치를 부숴버리고 그녀를 심의 위원회로 연행해 간다.

하루카가 털어놓은 사이구사 가문의 비밀, 카나타와의 관계. 그러나 절망에 빠진 하루카에게 리틀 버스터즈는 버팀목이 되어 준다. 그에 새롭게 용기를 얻는 하루카는 사이구사 쇼에게 진실을 확인할 것을 결심하는데...

하루카의 편을 드는 리키의 본심을 시험하기 위해, 카나타는 하루카로 변장하여 리키 앞에 나타난다. 그리고 하루카는 그 모습을 보고 심하게 동요하는데... 쏟아지는 빗속에서, 하루카는 자신을 속여온 카나타에게 비난을 퍼붓는다.

실력고사를 앞둔 노우미를 도와주기 위해 리틀 버스터즈 멤버는 돌아가면서 그녀에게 공부를 가르쳐주기로 한다. 자신이 좋아하는 분야에서는 박식하지만 그 외의 분야에서는 지식이 거의 없는 노우미, 게다가 시험 때가 되면 긴장해서 항상 시험을 망친다고 하는데...

쿠드랴프카라는 이름의 뜻을 들은 리키는 그 이름이 쿠드와 매우 잘 어울린다고 생각한다. 그리고 별이 내리는 어느 날 밤, 리키는 우연히 쿠드의 신비한 의식을 보게 되는데...남십자자리의 이야기와 함께 쿠드는 우주비행사인 어머니에 관해 말하기 시작한다.

로켓 발사 사고에 관한 뉴스를 보고 큰 충격을 받은 쿠드랴프카. 쿠드 어머니의 생사는 시간이 지나도 확인이 되지 않은 채, 테부아에서는 쿠드에게 비행기표를 보내온다. 가야 할지 말아야 할지 고민하는 쿠드를 보면서 리키가 해줄 수 있는 건 아무것도 없었는데...

뉴스를 통해 전해지는 테부아의 내전과 혼란스러운 정세는 리키와 친구들을 불안하게 만들었다. 한편, 쿠드는 테부아에 도착하여 어머니가 무사하다는 소식을 확인하게 되는데...

린과 리키 앞에 도착한 또 다른 편지. 편지에는 인형극을 하라는 미션이 적혀있었다. 뜬금없는 미션에 리키는 의문을 느끼지만 그것도 잠시, 마치 미래를 예견하듯이 인형극을 해야 할 일이 생기는데...

드디어 리틀 버스터즈의 대망의 첫 시합이 결정된다. 상대는 무려 운동부 캡틴으로만 구성된 올스타팀. 그러나 리틀 버스터즈에겐 시합을 하기엔 부족한 치명적인 결점이 있었는데...

갑자기 선언한 쿄스케의 리키 리더 선언. 쿄스케의 갑작스러운 발언에 리키는 앞으로가 막막하기만 했는데... 그러나 그런 리키의 주변에는 믿음직스러운 친구들이 있었다.