在莉雅丝、爱莎之后，朱乃、小猫、杰诺瓦也开始和一诚同居。本以为能享受期待已久的暑假，结果由于吉蒙里眷属在暑假的惯例而将要前往冥界。一诚等人乘坐列车前往冥界，但列车在即将到达吉蒙里领地之前突然紧急停止了。紧接着，他们遭到强制转移，巨大的龙出现在他们面前！面对毫不留情发动攻击的龙，朱乃迅速指挥众人迎击，但仍然没能给与有效的攻击。就在他们被龙紧逼，感觉就要走投无路的时候……

超自然研究部众人到达了在冥界的停留地点，莉雅丝的家。完全不顾被豪华的吉蒙里城堡震慑的一诚等人，修行马上就开始了。在阿萨谢尔的指示下，众人被付与了独自的课题。为时数周的修行结束，得到了很大成长的超自然研究部众人前往集合了恶魔、神、堕天使等各势力代表者的集会，在那里，从魔王阶级到四大魔王的亲族，以及年轻的潜力股恶魔齐聚一堂。

在北欧神族就要加入同盟的签字执行之时，北欧神洛基突然乱入并提出异议。以临战状态的洛基为对手，恶魔、神、堕天使开始合力迎击。另一方面，一诚和莉雅丝追着样子有些奇怪的小猫，却在森林中目击到了小猫的姐姐黑歌。在与身为祸之团成员的黑歌、美猴战斗的途中，一诚的赤龙帝之笼手却失去了反应。由于这一原因不明的状况感到苦恼的一诚，为了让禁手觉醒而推出的结论是……！？

奥丁从北欧取回用于打倒洛基的武器雷神之锤。莉雅丝等人自愿在奥丁回来之前牵制住洛基。芬里尔和他的孩子哈提和斯库尔，甚至连五大龙王之一的密特迦欧姆的仿制品都在洛基的统领之下。而以禁手觉醒的一诚为首，经由修行获得力量的众人在战斗中觉醒了更进一步的力量，与洛基展开对战。在双方进入一进一退的攻防的时候，洛基终于解放了神的力量，并打算撕裂时空。在此之上，洛基召唤出更为巨大的北欧魔法阵，并释放出全力一击向一诚等人袭来！

一诚与洛基激烈战斗的最后，以洛基被雷神之锤产生的波纹封印至二次元告终。超自然研究部的众人在冥界的合宿也终于结束，并且回到日本。另一方面，一诚与暑假作业展开恶战苦斗。朱乃前来帮助一诚完成作业，作为回报，一诚被拜托与朱乃约会一天。正当朱乃在恋人的气氛中享受着约会时，她和以奥丁随从的身份来到人间界的巴拉基勒相遇，并发生争吵。之后，朱乃在房间中和一诚两人独处时，将自己的过去告诉了他。

就在暑假进入尾声、第二学期即将开始之际，伊莉娜转入了驹王学园。她立刻就加入了超自然研究部，并寄住到一诚的家里。那一天的傍晚，一诚和爱莎为了准备伊莉娜的欢迎会而去商店街购物，在那里遇到了导致爱莎被放逐出教会的恶魔迪奥多拉·阿斯塔蒂。迪奥多拉单方面地向爱莎求婚，之后就离开了。在那之后，迪奥多拉对爱莎的追势愈演愈烈，一诚对此感到不满。

在准备着与迪奥多拉之间的排名游戏的过程中，一诚久违地回到了身为恶魔的工作上。当他工作结束回到家时，迎来了朱乃、爱莎和洁诺薇亚身穿H的巫女服的出迎。莉雅丝、小猫也加入其中，一诚在稍微有些H的Cosplay大会当中蓄养着精力。之后，终于到了排名游戏当天。从部室被传送到战斗场地的莉雅丝等人，感受到了略微奇怪的氛围而严阵以待。突然间，如同要包围一诚他们一般的魔法阵展开，之后他们遭受到现身的集团的强袭！

为了拯救爱莎而赶往神殿的一诚等人分散战力前进。在各神殿等候的迪奥多拉的眷属们施展出完美的配合连击，为之苦战的一诚以新的必杀技将面前的敌人击破。此时，出现在木场面前的是化作异形的“祸之团”弗里德。从弗里德口中得知迪奥多拉想要得到爱莎的目的之后，木场愤怒地与弗里德对战。之后，终于来到神殿最深部的一诚，终于与迪奥多拉展开战斗。

爱莎被突然出现的光柱包围，然后就消失了。紧接着，在上空现身的夏鲁巴·别西卜扬言要让爱莎消失在次元的彼方。完全不顾激昂的莉雅丝和杰诺瓦，一诚无法抑制失去爱莎的丧失感，发动了未知的力量而暴走。那超出常规的力量在紧逼着夏鲁巴的同时，也使神殿崩坏，莉雅丝等人只得暂时撤退。在崩坏的神殿中，即使战斗结束，一诚仍然一边燃烧着火焰般的红色斗气一边悲哀地咆哮。在他的面前，出乎预料的人物出现了。

在激烈的战斗过后，一诚一直昏迷不醒。经过阿萨谢尔的讲解爱莎的神器可以对一诚进行回复，听说此事之后，爱莎提出进行这一危险性尚为未知数的治疗。爱莎将对一诚的心意集中到神器之上，之后，在周围被绿色灵气包围之下，一诚终于醒来。龙的手臂也恢复为原先的人类手臂，完全恢复元气的一诚，与超自然研究部的众人一同回到了人间界。但就在这时，一诚等人的面前出现了意想不到的新刺客。

为了与瓦利取得联系，一诚和小猫被黑歌叫了出来。但作为交换条件，黑歌对一诚提出了无理要求。如同看准了被黑歌纠缠的一诚一般，瓦利、美猴、亚瑟登场了。一诚借助瓦利等人的力量到达次元的间隙，却在未能完成的异样空间中不断彷徨。一诚等人仅仅有着想要救助莉亚丝的心情，却是徒劳无功。此时，他们回想起亚瑟给予的建议并准备实行，突然莉亚丝出现在他们面前……

一诚下定决心为了帮助莉亚丝而战斗，但与这份心情相反，他无论如何都无法攻击莉亚丝，陷入防守一方。在此期间，他仍然拼命呼唤着莉亚丝，然而却得不到回应，即使如此，一诚仍不放弃地继续呼唤着。此时，一诚的这份心意一点一点地传达到莉雅丝的心中。另一方面，漂浮在周围空间的莉亚丝铠甲碎片开始合而为一，并形成人型，面貌改变之后，简直就像是……