为了正式成为一个驱魔师破坏恶魔，於是亚连‧沃克动身前往黑教团。但途中却在废屋里被警察当成可疑人物而遭到逮捕。原来，在这个地方已经发生过多起原因不明的失踪案件。就在此时，恶魔现身了。

终於抵达驱魔师总部「黑教团」的亚连，却因为脸上受到诅咒的印记而被守门人判定为恶魔。就在此时，一名手持日本刀的长发青年从天而降，攻击亚连！而亚连的对恶魔武器也因为长发青年无情的攻击受到损坏。

刚加入黑教团的亚连，接到了第一项任务！但同行的搭挡却是一见面就会和他吵架的神田优。虽然心中怀着一丝不安，但仍紧急赶往位于南意大利，传闻发现INNOCENCE的古代都市马帝尔。在目睹现场惨状后，亚连奋不顾身冲上前去，但是……

亚连初次跟拥有自我意识的等级2的恶魔战斗，却因为一时大意而被恶魔复制了自己的外表与能力。另一方面，神田顺利保护著古索尔跟菈菈，但一知道INNOCENCE就是古索尔维持生命的心脏之後，神田就逼著古索尔交出INNOCENCE。

原来真正藉由INNOCENCE的力量而运作的人偶其实是菈菈。菈菈向亚连提出让自己陪古索尔走完最後一程的要求。虽然亚连答应她了，但是在一旁的神田却主张要立刻回收INNOCENCE。就在此时，紧追而来的恶魔出现了。

亚连在护送INNOCENCE回黑教团的途中，碰巧救了遭受恶魔袭击的少年 约翰。约翰对恶魔十分地感兴趣，还与好友一起四处巡逻，寻找恶魔。察觉约翰这样下去会有危险的亚连，劝约翰不要再干涉千年伯爵以及恶魔的事情，但是……

约翰的好友雷欧，早就已经被千年伯爵变成恶魔了。千年伯爵命令恶魔杀了亚连他们，亚连为了保护大受打击的约翰，而被恶魔的子弹打中。担心亚连的利娜莉急忙赶到了现场，发动对恶魔武器「黑靴」一起破坏恶魔……

科穆伊开发了万能机器人「科姆林Ⅱ」，有了它，科学班的大量工作就能减半，一听到科穆伊这麼说，瑞巴他们真的是欣喜若狂。但是，「科姆林Ⅱ」却喝下利娜莉端来的咖啡，马上就失去控制，开始在教团内四处破坏，使教团面临毁灭的危机。

不断重复10月28日的不可思议城镇。亚连和利娜莉前往那个连探索部队都无法进入的奇异城镇做调查。在那里亚连救了被恶魔袭击的女性「米兰达‧罗德」。她是唯一一位察觉这个城镇有异变的人。

不受奇怪现象影响的米兰达被恶魔认为是与INNOCENCE有接触的人而遭受攻击。想保护她的亚连和利娜莉来到她家，因此知道胆怯的她向往被人感谢，还将老时钟当成朋友一般地重视。就在此时，老时钟发生了异变。

自称是诺亚一族的少女「萝特‧贾梅托」将亚连、利娜莉和米兰达困在自己的异空间里。虽然萝特身为人类，但却是千年伯爵的同伴。亚连受到她猛烈的攻击而濒临死亡边缘。将这一切看在眼里的米兰达产生了变化。

INNOCENCE是米兰达的老时钟，而且米兰达就是它的适合者。她的INNOCENCE将时间逆转，治愈了亚连和利娜莉的伤。亚连和利娜莉与萝特展开了激烈的战斗。但是，米兰达持续发动著不熟悉的INNOCENCE，体力逐渐耗尽。

在前一回任务中负伤的亚连，接受一位名为书人的驱魔师治疗。虽然只有左眼尚未痊愈，但是恢复状况良好。书人的继承者「拉比」，知道亚连的伤势已无大碍，便邀他到街上散步。此时，无法使用左眼的亚连，第一次对潜藏在人群中的恶魔感到害怕。就在这个时候，恶魔来袭了。

亚连与刚认识不久的拉比，还有个性不合的神田一起出任务，目的是为了调查某个地方的天气异常现象。在出任务的途中，亚连等人碰见一对差点在暴风雪中遇难的父女。然後，虽然他们得知这对父女所遭遇的悲惨过去，但是……

弗雷为了让儿子复活，到处寻找传说中能让生命复甦的「复活之叶」。他无视亚连等人的忠告，还是跑到有恶魔徘徊的外头去了。另一方面，早一步先去回收INNOCENCE的神田和拉比，发现了一棵散发著光芒、不可思议的树。

传说在罗马郊外，有个从千年前就一直活到现在的剑斗士「彼特里欧」。而前往该处回收INNOCENCE的神田却突然失去消息！依科穆伊的指令紧急前往现场的亚连和利娜莉，他们在那里遇上了大富豪的女儿被彼特里欧掳走的事件。

持续活了千年以上的剑斗士「彼特里欧」，为了从他那里回收寄宿著INNOCENCE的剑，神田不幸负了重伤，而亚连的对恶魔武器也受损了。正当两人身陷绝境之际，救了他们的正是下落不明的千金小姐「克劳蒂亚」。之後她便与彼特里欧一同消失在竞技场的深处。

在得知利娜莉和拉赛尔似乎相当亲密地一同上街後，科穆伊就乘著私下修理过的「科姆林Ⅱ改」开始到街上跟踪他们两个人。另一方面，亚连等人为了阻止科穆伊暴走，逼不得已只好也紧跟在科穆伊身後监视，但是……

亚连接到指令要去搜索音讯全无的克劳斯元帅，虽然他十分的不愿意，但还是出任务去了。而在亚连经过某个村庄时，村人们竟然以强硬的手段拜托亚连帮他们消灭吸血鬼。怎麼也拒绝不了村人们的亚连，只好和中途会合的拉比一同前往吸血鬼所住的古城，但是……

柯洛利以锐利的尖牙袭击前来古城的村人，而亲眼撞见此幕的亚连和拉比虽然感到恐惧，但还是发动了对恶魔武器对抗柯洛利。但是柯洛利的实力比他们所想的还要强，亚连的左手反而被柯洛利咬了。好不容易才挡下攻击的两人，追著柯洛利进到古城内。

亚连跟拉比发现坟墓的地面上浮现出五芒星，因此察觉到柯洛利所袭击的牺牲者全部都是恶魔。虽然亚连想将事情的真相告诉柯洛利，可是柯洛利根本就不想听他说。受到柯洛利攻击而被轰入城内的亚连，误打误撞闯进一间密室，在那里他遇见了艾莉蒂。

亚连的左眼再生之後，一眼就看穿艾莉蒂其实是个恶魔。另一方面，面对柯洛利而陷入苦战的拉比，趁柯洛利突然感到痛苦的时候一举反攻。这两场战斗同时延伸到大厅，而负伤的柯洛利，更将面临到惨酷无情的事实。

真实身分曝光的艾莉蒂，发射出能将固体水分蒸发掉的球来袭击柯洛利。柯洛利接二连三地受到这些球的攻击，全身的水分都被夺走了。就在亚连他们被食人花阻挠，无法接近的同时，展开激烈战斗的两人，现在将会倾吐对彼此的心意。

为了正式成为一名驱魔师，柯洛利动身前往黑教团。但是不知人心险恶的他，途中好几次都成了心怀不轨人们眼中的肥羊。在搭乘火车的时候，还因为赌输扑克牌，全身上下的行头都被扒个精光。在一旁看不下去的亚连，决定以拿手绝活来场大反攻。

因为科穆伊的指令，所以亚连得送东西到叶格元帅手上。正当叶格元帅与恶魔战斗时，前来会合的亚连立即参战，协助回收INNOCENCE。然後与克劳斯截然不同，待人温柔的叶格，对於亚连愿意选择成为驱魔师一事相当的感谢他，而听到这番话的亚连……

千年伯爵藉由世界各地的驱魔师对教团发布开战宣言。同时，在继续旅行的叶格面前，萝特和帝奇率领著大量恶魔出现了。面对两名诺亚一族，叶格只能只身应战。拥有9个INNOCENCE的叶格，他的命运究竟会如何……

基於叶格遭到袭击的事件，科穆伊决定派驱魔师去保护剩下的四名元帅。而接到护卫克劳斯的指令，亚连跟利娜莉搭船前往与克劳斯有关联的地方。亚连对利娜莉道出与克劳斯相处的回忆。克劳斯那破天荒的为人，现在即将揭晓。

正式成为驱魔师，面临首次任务的柯洛利，在和拉比他们一起造访的村子里，遇到了一只心地善良的恶魔。拉比怀疑附近村子接二连三发生的村民消失事件和那只恶魔有关。虽然村民们袒护那只恶魔，但是又传出有人因恶魔而遇害。

亚连他们去拜访以前曾受她照顾，一位名叫「玛莎」的人，但是在途中却突然遇到大量的恶魔。据玛莎的说法，不知道为什麼这半年来，城镇上的恶魔遽增。另一方面，玛莎希望亚连他们能够帮助一名为恋人的病情而苦恼不已的护士「莉莎」，但是……

亚连和利娜莉推测恶魔会急速增加与城镇上的医院有关。於是两人再度回到医院，但是利娜莉却因为被误认，而成了护士得在医院里工作。反过来利用这一点开始对院内进行调查的利娜莉，终於追查到一名可疑人物，但是……

米兰达为了正式成为驱魔师而前往黑教团，但是她却跟同行的探索部队队员走散而迷路了。在途中她遇见了亲切的旅行艺人一家子，并和他们一起行动。在和他们相处的这段期间，米兰达想成为驱魔师的决心开始动摇了。

在寻找克劳斯的旅途中，亚连被迫停留在一座港口城市。由於发生沉船事故，所以原本预定搭乘的定期船暂时停驶了。束手无策的亚连因此认识了旅店老板的儿子「亚奇」。虽然亚奇说他要去打倒击沉定期船的海贼，但是……

接到同伴迪夏的联络，要前往某个城镇的神田，在被称为「不归之森」的地方，遇到了被恶魔追著乱窜的探索部队队员哥兹。打倒恶魔的两人穿过森林到达了丹柯恩村。他们在那里遇到了少女「蘇菲亚」，虽然蘇菲亚招待他们到她家去。

在「魔女的小屋」发现哥兹的神田，认为蘇菲亚可能就是魔女。蘇菲亚被神田追问，而开始叙述魔女传说的悲剧，在她一道出自己的真面目时，就率领大批恶魔开始朝神田猛攻。面对会操纵幻觉来迷惑对手的强敌，神田会……？

利娜莉被哥兹拜托一起同行传闻有食人狼出没的森林，他们偶然撞见从开拓村逃出来的少女「洁西卡」被狼群袭击。就在此时，驱魔师「斯曼」驱散狼群出现了。他被洁西卡拜托去救出还留在村子里的母亲，但是……

搭乘的火车被恶魔袭击的亚连他们，预定被打乱而束手无策时，是被探索部队的戴文他们给救了。另一方面，千年伯爵召集诺亚一族来开会。围绕著萝特的作业，发生了一场纠纷，就在此时，伯爵开始说找大家来的真正理由。

在与神田共同前往巴塞隆纳的途中，迪夏想起在故乡与师父相遇的事情。少年时期对无聊生活感到厌烦的迪夏与狄耶特相遇，并且被游说成为驱魔师。虽然迪夏一度拒绝，但在见识到打倒恶魔的驱魔师力量後，他决定……

狙击狄耶特元帅的恶魔，大举袭击巴塞隆纳。探索部队的成员相继丧命，街道笼罩在战火之下。战斗最激烈的时刻，与玛利会合的神田等人赶来援助，但3人却因为恶魔的攻击而分散。这时候，诺亚一族的帝奇在迪夏面前出现。

接到巴塞隆纳遇袭的情报，亚连他们赶往现场，迎接他们的却是以戴文为首的同伴之死。另一方面，迪夏也丧命於与帝奇的战斗。最後，教团接回超过100具殉职者棺木。在悲伤与失望的气氛中，科穆伊毅然地坐镇指挥，然而……

受到狄耶特的鼓励，亚连与利娜莉再度踏上搜索克劳斯之旅。他们在蔷薇谷小镇上与拉比及柯洛利会合。在生气洋溢的蔷薇庆典中，亚连想起了巴塞隆纳的惨剧，对自己的无力感到消沉。此时在他面前，出现了恶魔。

追寻著克劳斯元帅的踪迹，亚连他们抵达了博斯普鲁斯海峡，却因为恶劣天候的影响而无法渡过海峡。寻找著投宿地点的亚连等人，在突然出现的黑猫引导之下住进某间旅馆。但是当晚，一行人遭遇到成群恶魔袭击。

进入亚洲的亚连等人，短暂地享受著当地的气氛，但是柯洛利一不小心就和大家走散了。虽然迷路的柯洛利与利娜莉重逢了，不过那是别人伪装出来的模样。不知情的柯洛利跟著假利娜莉走，而等待著他的是……

为了与拉比他们会合，亚连与柯洛利急著赶路。穿越险峻峡谷抵达村庄的2人，帮助了被村人怀疑偷走传说中的石像，并因此受到责难的男子「赛利姆」。亚连他们从赛利姆口中听说他目击石像行走，於是对那个奇怪的现象展开调查。

拉比带著因恶魔毒素导致高烧不退的利娜莉，一边躲避恶魔袭击一边进行移动。在途中经过的溪谷，拉比救了遭到恶魔攻击的少女「咪咪」。可是，那是她为了取得拉比的INNOCENCE而进行的作战。咪咪想趁隙夺取INNOCENCE，但是……

狄耶特一行人在旅途中，与期望成为建筑家的青年「克罗斯」相遇。他们追踪突然来袭的恶魔，被引诱到一栋被称为「杨恩大宅」的奇妙建筑物里。不但受到埋伏的恶魔攻击，还受到屋内机关耍弄的神田等人会……

依据克劳斯元帅的目击情报，亚连与柯洛利朝著预定和拉比等人会合的中国前进。但是在当地少年「亚米尔」带路越过山脉的途中，他们遇上了暴风雪。虽然迫不得已的躲进雪洞等待天气放晴，不该出现的人物却出现在那里。

亚连等人来到了中国的「丽江」镇，但是当地正为神秘的缺水问题烦恼。怀疑有INNOCENCE存在的一行人，兵分二路展开调查。亚连与利娜莉四处打听，结果找到了某位占卜师。另一方面，前往水源地调查的拉比等人遭到恶魔袭击。

亚连与利娜莉追著被掳走的梅琳前往湖泊。另一方面，在湖边的拉比等人，对恶魔展开反击。战斗之中，湖水突然发出光芒向上窜起。在那中心位置的，正是梅琳的水晶球。奇怪现象的谜底，即将揭晓。

千年伯爵命令露露‧贝尔调查新出现的适合者「梅琳」。咪咪燃起想帮助主人露露‧贝尔的使命感，打算自己与梅琳进行接触并抢夺INNOCENCE。但是面对在梅琳预知能力支援下发动猛攻的利娜莉，错失撤退时机的咪咪会……

为了将梅琳交给教团，亚连等人急忙赶往与亚洲分部人员会合的地点。一路上，为了击退接连来袭的恶魔，不断使用力量的梅琳体力到达极限。偏偏这时候，率领著大量恶魔的露露‧贝尔正逼近他们。

与梅琳告别的一行人，接到发现克劳斯元帅的通报。抵达广州的亚连他们，造访了元帅似乎曾经出入过的店家「天青楼」。好不容易才找到了这条线索，天青楼之主「安妮塔」却对克劳斯的去处，提供了冲击性的事实。