학원 도시 최강의 전격 공주 '초전자포(레일 건)', 미사카 미코토는 자신의 능력을 발휘해서 그러한 불량학생들을 응징한다. 그런 미코토는 '학원 도시'의 치안을 유지하는 '저지먼트'로서 활약하는 쿠로코를 도와주는 동료이자 자칭 자신의 팬이라고 하는 다른 학교에 다니는 중학생, 우이하루 카자리를 만나기로 한다. 우이하루는 자신의 친구인 사텐 루이코를 미코토와의 만남의 자리에 데리고 나오고 미코토, 쿠로코, 우이하루, 루이코 4명은 만남을 가진다. 의기투합하여 방과 후 시간을 즐기는 4명이었지만 우이하루가 자신들이 놀던 광장 건너편 은행에서 뭔가 이상한 낌새가 있는 걸 눈치채는데...

토키와다이의 여자 기숙사, 미코토와 쿠로코의 방으로 우이하루와 루이코가 놀러 온다. 하지만 미코토와 같은 방을 쓰게 된지 한 달 째 되는 날인 오늘을 미코토와 둘이서 오붓이 축하하려고 잔뜩 기대에 부풀어 있던 쿠로코는 불쑥 찾아온 우이하루와 루이코가 그다지 달갑지 않았다. 그러다 쿠로코가 오늘을 위해 사랑의 미약까지 주문했다는 사실을 알게 된 미코토는 쿠로코의 버릇을 고쳐주겠다며 자신의 능력을 발휘해 쿠로코에게 전격 공격을 퍼붓지만 쿠로코는 텔레포터 능력으로 공격을 피한다. 하지만 그런 두 사람의 싸움을 기숙사 사감한테 들키는 바람에 그 벌로 미코토와 쿠로코는 토키와다이의 엄청나게 넓은 수영장 청소를 하게 되는데...

학원 도시 일각. 토키와다이를 시작으로 한 5군데의 부잣집 아가씨들이 다니는 중학교가 모여 있는 '배움의 화원'. 외부와 단절된 그곳에서 토키와다이 학생들만을 노린 연속 습격 사건이 발생한다. 하지만 이런 사실을 까맣게 모른 채 우이하루와 루이코는 쿠로코의 초대를 받아 '배움의 화원'에 발을 들여놓는다. 루이코는 물 웅덩이를 발견하지 못하고 발을 디뎠다 넘어져서 온몸이 젖어 쿠로코가 준비해 준 토키와다이 교복으로 갈아입는다. 그러던 중 쿠로코와 우이하루에게 저지먼트 본부로 들어오라는 호출이 들어온다. 한편, 토키와다이 교복을 입은 루이코는 누군가에게 습격을 당하는데...

식당에 모인 미코토, 쿠로코, 우이하루, 루이코 네 사람은 과학 만능주의인 학원 도시에서 떠도는 소문인 수많은 도시 전설 이야기로 꽃을 피운다. 미코토는 능력이 통하지 않게끔 하는 능력을 가진 남자에 관한 이야기를 듣고 자신이 불량한 학생들한테 둘러싸였을 때, 자신을 구해주기 위해 용기를 냈던 그 남자 고등학생은 놀랍게도 자신의 전격이 전혀 통하지 않았는데... 때마침 길 한복판에서 어떤 여자를 도와주고 있는 그 남자 고등학생, 카미죠 토우마와 만난다. 미코토와 토우마가 이야기를 나누는 동안, 길을 잃은 여자는 갑자기 블라우스를 벗기 시작한다.

차량털이범이 극성을 떨자 감시 카메라를 좀 더 늘리기 위해 답사를 나온 쿠로코와 우이하루. 학교에 세워진 차 안을 뒤지고 있는 불량한 남자를 목격한다. 차량털이범에게 다가가 체포하려던 쿠로코는 숨어 있던 또 한 명의 차량털이범에게 공격을 받고 쓰러지고 만다. 범인들을 놓친 이유가 전부 우이하루에게 있다는 듯이 떠넘겨버리는 쿠로코의 태도에 우이하루도 화를 내고 만다. 게다가 예전에 나눴던 중요한 약속까지 까맣게 잊어버리고 있는 쿠로코에게 우이하루는 실망을 금치 못한다. 쿠로코가 잊어버린 약속의 배경에는 제 몫을 하는 저지먼트가 되기 위해 노력 중이던 초등학생 쿠로코와 우이하루를 콤비로 만들어 준 과거의 한 사건이 있었는데...

연달아 발생하는 바람에 학원 도시의 심각한 문제로 대두된다. 이 사건의 조사를 돕고 싶다고 말하는 미코토에게 쿠로코는 안 된다고 못을 박는다. 미코토는 우이하루를 만나 쿠로코에 대한 불평을 털어놓던 중, 쿠로코가 등장해 우이하루를 데려가고 미코토는 테이블 위에 놓여진 저지먼트 완장을 발견한다. 완장을 들고 우이하루를 뒤쫓아가 보는 미코토이지만 우이하루의 모습은 보이지 않고 코노리 미이한테 지원을 나온 신입 저지먼트란 오해를 받는다. 일반인은 참견하지 말라고 쏘아붙이는 쿠로코에게 본떼를 보여주겠다는 생각으로 미이를 따라나선다. 하지만 처음 체험해 보는 저지먼트의 일은 생각했던 것보다 호락호락하지 않은데...

연쇄 폭탄 테러 '그래비톤 사건'의 파괴력과 피해가 점점 확대되는 제7 학구. '그래비톤 사건'을 조사하느라 눈코 뜰 새 없이 바쁜 우이하루 때문에 혼자 돌아다니던 루이코를 만난 미코토는 루이코한테서 '레벨 어퍼'에 대한 도구 이야기를 다시 듣게 된다. 미코토는 루이코에게 모처럼 쉬는 날인 쿠로코와 우이하루의 머리도 식혀줄 겸 함께 쇼핑을 가자는 제안을 한다. 쿠로코를 제외하고 3사람이 쇼핑을 하러 간 쇼핑몰에서 다시 한 번 '그래비톤 사건'이 일어나려고 하는데...

그래비톤 사건의 범인이 레벨 2임이 밝혀지고 그의 능력으로는 사건에서 보여준 엄청난 폭발은 일으킬 수 없단 사실이 드러난다. 그렇게 사건은 아무런 진전도 없이 점점 미궁 속으로 빠져드는데... 쿠로코와 함께 사건 이야기를 하고 있던 미코토는 감기에 걸려서 학교까지 나오지 못했다는 우이하루의 병문안을 가기로 한다. 이야기를 나누던 중, 레벨 어퍼를 기억해내고는 루이코에게 레벨 어퍼에 대한 조금 더 자세한 이야기를 묻는다. 이에 미코토는 조사를 시작하는데...

그래비톤 사건의 범인이 안티 스킬의 조사를 받던 중, 갑자기 혼수상태에 빠지고 만다. 쿠로코와 미코토는 혼수상태에 빠지게 된 원인이 레벨 어퍼에 있는 것으로 보고 병원에서 우연히 다시 만나게 된 대뇌생리학자 키야마 하루미와 레벨 어퍼에 관한 이야기를 나눈다. 레벨 어퍼를 사용하면 부작용이 발생할 수 있다는 쿠로코의 말을 듣자 우연히 레벨 어퍼를 손에 넣은 루이코는 다른 사람들에게는 말하지 못한 채 고민을 거듭한다. 그렇게 레벨 어퍼를 사용할지 말지 결론을 내리지 못하던 루이코는 우연히 레벨 어퍼를 거래하는 현장을 목격하게 되는데...

점점 더 늘어나는 레벨 어퍼를 이용한 범죄를 방지하고자 하루미에게 레벨 어퍼의 분석을 의뢰하지만 청각 자극만으로는 능력 레벨을 끌어올리기는 어렵다는 대답을 듣는다. 한편, 저지먼트로써의 쿠로코가 활약하는 모습을 자신의 두 눈으로 직접 확인한 루이코는 큰 충격을 받았다. 그러던 중, 능력 레벨이 낮은 친구들과 함께 레벨 어퍼를 사용하고 레벨 어퍼를 통해서 비로소 능력을 손에 넣고는 기쁨을 감추지 못한다. 하지만 며칠 후, 루이코의 친구가 쓰러져서 혼수상태에 빠지고 만다. 이에 루이코는 우이하루에게 전화를 걸어 자신도 쓰러지게 되면 어쩌냐고 두려운 마음을 털어놓는데...

레벨 어퍼 개발자가 대뇌생리학자 키야마 하루미라는 사실이 밝혀진다. 한편, 하루미의 차에 타고 목적지도 모른 채 하루미와 함께 이동 중이던 우이하루는 하루미가 레벨 어퍼를 개발한 이유가 트리 다이어그램 대신 사용할 연산 장치가 필요하기 때문이라는 사실을 알게 된다. 하루미는 여러 가지 능력을 한 번에 조종하는 멀티 스킬로 자신을 체포하러 온 안티 스킬을 쓰러뜨린다. 안티 스킬을 전멸시킨 하루미 앞을 막아선 미코토는 고전을 면치 못하지만 결국 하루미 체포에 성공한다. 하지만 그 순간, 미코토의 머릿속으로 하루미의 예전 기억들이 파고드는데..

하루미의 머릿속에서 AIM 버스트 즉 레벨 어퍼의 네트워크에 의해 사용자들의 AIM 확산 역장이 묶인 집합체, 만 명 분의 능력자의 생각이 형태화한 괴물이 탄생한다. 뭔가에 괴롭힘이라도 당하는 것처럼 날뛰는 AIM 버스트는 안티 스킬의 공격에도 불구하고 타격을 입기는커녕 오히려 점점 더 그 몸집을 불려 가는데... 우이하루는 네트워크의 파괴를 위해 하루미한테서 받은 레벨 어퍼의 치료 프로그램을 손에 꽉 쥔 채로 안티 스킬에게 전해주기 위해 달려간다. 그리고 미코토는 원자력 발전소를 향햐가는 AIM 버스트 앞을 막아서는데...

미코토와 쿠로코는 수영부 부원인 키누호와 마야한테서 수영복 모델 제안을 받는다. 처음에는 수영복 모델이란 부담감 때문에 거절하는 미코토이지만 꼭 했으면 좋겠다는 쿠로코의 태도와 후배들을 위한 일이란 생각에 모델이 되기로 한다. 우이하루와 루이코까지 데리고 수영복 회사를 방문한 미코토와 쿠로코 앞에 서로 다른 경로를 통해 모델 제안을 받은 미츠코와 미이가 나타난다. 마음에 드는 수영복을 골라 입으라는 말을 듣고 정말 많은 수영복들 중, 모두들 각자 자신에게 어우릴 만한 걸 골라 입는다. 수영복을 갈아입은 그들이 안내 받은 곳은 학원도시가 자랑하는 최신 기술을 도입한 스튜디오였는데...

아주 화창한 여름방학의 어느 날. 카페에 모여서 뭘 하면서 놀 건지 계획을 세우는 미코토와 쿠로코. 그때 조금 늦게 나타난 우이하루는 루이코와 함께가 아닌 혼자였다. 어느 고등학교에서 이루어지는 루이코가 참가하게 된 특별 강습은 여러 학교에서 온 많은 학생들이 모여 있었다. 사실 그 강습은 레벨 어퍼를 사용했다 의식 불명 상태에 빠진 학생들을 대상으로 이루어지는 것이었다. 강습을 자신들에 대한 벌이라고 생각해 불만이 있어 보이는 다른 학생들과는 달리 루이코는 묵묵히 주어진 수업을 받는데...

학원 도시에서 스킬 아웃(무기로 무장한 무능력 집단)에 의한 능력자 사냥이 빈번히 일어난다. 이번에는 콘고 미츠코가 얽혀 있음을 알게 된다. 콘고 미츠코는 등 뒤에 검은 거미 문신을 그린 남자가 도와준 것 같다는 이야기에 미이는 어쩐지 당황한 기색이 역력해 보이는데... 그러던 중 빅 스파이더라는 조직이 능력자 사냥을 하고 있다는 사실을 알게 되었다. 그 빅 스파이더의 리더 이름은 쿠로즈마 와타루. 그 남자의 등에도 미츠코를 도와준 남자와 마찬가지로 등 뒤에 검은 거미 문신이 있다고 하는데...

쿠로즈마 와타루와 코노리 미이가 서로 아는 사이란 사실에 미코토와 쿠로코는 놀라움을 감추지 못하는데... 루이코는 미이에게 직접 사실 확인을 하고 싶어 하지만 정작 미이는 며칠 동안 저지먼트 사무실에 얼굴을 보이지 않는다. 결국 네 사람은 진상을 알기 위해 미이가 사는 기숙사로 향하고 룸메이트인 아오미한테서 미이가 빅 스파이더 소속이었다는 뜻밖의 이야기를 듣게 된다. 한편, 그 즈음, 빈번한 능력자 사냥 사건 때문에 비상이 걸린 안티 스킬에서 대대적인 적발 작전을 하기로 한다.

여름방학. 안티스킬 츠즈리는 지각으로도 모자라 현장에서 인질로 붙잡히기도 하고 순찰 중에 미코토와 쿠로코, 우이하루, 루이코를 만나 꼬임에 빠져서 같이 놀려고 하는 등 계속해서 실수를 한다. 내일은 기필코 실수하지 않고 열심히 하겠다고 다짐해 보지만 결국 그날 하루도 실패의 연속이었다. 괴로워하던 그때, 츠즈리는 하교 시간이 지난 게임센터에서 게임을 하는 중이던 학생, 코노우에 하루키와 만난다. 우이하루와 루이코의 같은 반 학생이란 이야기를 들었던 츠즈리는 자신이 좋아했던 게임에 열중하고 있던 하루키에게 말을 걸지만 하루키는 츠즈리의 말을 듣는 둥 마는 둥 게임센터를 나가버리는데...

1년에 딱 한 번, 토키와다이 중학교 여자 기숙사가 일반인들에게 개방된다. 학생들이 메이드 복장을 하고 손님들을 맞이하는 이 날은 성대하게 행사가 치러진다. 우이하루와 루이코에게 소개해주려던 쿠로코는 일을 도우라는 마이카의 명령으로 주방으로 끌려간다. 두 사람 모두, 여러 가지 전시 작품을 구경하기도 하고 직접 체험해보기도 하면서 명문 토키와다이의 우아한 분위기에 흠뻑 젖는다. 하지만 미코토는 어떻게 된 일인지 불안한 모습을 보이는데...

사쿠가와 중학교에 때 아닌 전학생이 전학을 온다. 이름은 하루우에 에리이. 제19학교에서 전학 왔다는 그녀는 우이하루와 같은 방을 쓰는 룸메이트가 된다. 미코토는 에리이와의 친목도 다질 겸, 어딘가 놀러 가자는 말을 꺼낸다. 하지만 쿠로코와 우이하루는 저지먼트와 안티스킬의 합동 회의에 참석해야하고... 지진 같을 걸로 회의를 한다는 사실 자체에 다들 대수롭지 않게 여기는 분위기였지만 그 지진의 원인은 능력의 폭주에 의한 폴터가이스터 현상이 원인이라는 것이 밝혀진다. 그러던 중, 네 사람은 에리이를 데리고 함께 불꽃놀이를 보러 가기로 하는데...

미코토와 쿠로코, 우이하루, 루이코, 에리이는 불꽃놀이를 보러 갔다가 폴터가이스트 현상에 휘말리고 만다. 그 후 정신을 잃은 에리이는 병원으로 옮겨지지만 몸에 별다른 이상은 없다고 판명된다. 루이코가 자신의 기숙사로 돌아가고 기숙사에서 눈을 뜬 에리이는 자신이 모두를 힘들게 했다며 풀이 죽어한다. 에리이의 기운을 북돋아 주기 위해서 쿠로코는 에리이를 제 21학구에 있는 자연공원으로 데리고 간다. 한편, 폴터가이스트 현상은 AIM 확산 역장에 대한 인위적인 간섭 때문에 일어난다는 사실을 안 미코토와 쿠로코는 불꽃놀이 대회가 있던 곳에서 이상한 모습을 보였던 에리이에 대한 의구심을 품고 그녀에 대해 조사해 보는데...

차일드 에러로 아동보호시설에서 자란 하루우에 에리이. 그녀는 어린 시절 친구, 에다사키 반리와의 사이에서만 '텔레패스'의 강도가 높아지는 특성을 가지고 있었다. 반리에 대한 에리이의 고백을 들은 미코토는 반리 사진을 보고 하루미의 기억 속에서 봤던 아이라는 사실을 알고 놀란다. 폭주 능력 실험의 피실험자였던 아이들이 폴터가이스트 사건의 원인일지도 모른다는 가설을 들은 미코토와 쿠로코는 아이들을 찾기 위해 힘쓴다. 바로 그때, 키야마 하루미가 보석으로 풀려났다는 연락을 받는데...

폭주 능력 실험으로 인해 혼수상태에 빠지고만 아이들은 MAR 연구소로 이송된다. 한편, 에리이의 병문안을 가려고 준비하는 우이하루는 자신의 제자들을 끔찍이도 소중하게 여기던 키야마 하루미의 모습을 떠올리고는 하루미가 있는 곳을 찾아간다. 백신 개발을 눈앞에 두고 다른 곳으로 보내야 했던 하루미는 삶의 희망을 잃은 듯 힘이 없는 모습이었다. 우이하루는 하루미와 함께 에리이와 반리를 비롯한 혼수상태에 빠진 아이들을 만나러 MAR 연구소로 향한다. 그러던 중, 우이하루와 하루미는 우연히 텔레스티나의 정체를 알고 경악을 금치 못하는데...

MAR의 연구소에서 아이들을 이동하는 운송차량을 추적하는 키야마 하루미 앞에 미코토, 쿠로코 그리고 우이하루, 루이코가 나타난다. 우이하루와 루이코는 하루미를 제자들이 이송된 곳으로 안내해주기로 하는 한편, 쿠로코와 미츠코가 힘을 모은다. 미코토는 미이의 하루미에게 힘을 보태기 위해 뒤따라간다. 하지만 그런 그녀들 앞을 텔레스티나가 막아서는데... 미코토는 전격을 이용해 막아보려 하지만 미코토의 능력을 철저히 연구하고 싸움에 나선 텔레스티나는 유유히 미코토의 전격 공격을 막아낸다. 과연 미코토는 텔레스티나를 물리치고 하루미 품에 제자들을 되돌려 줄 수 있을까?