Pulver kam als letztes Kind des Kulturingenieurs Fritz Eugen Pulver und seiner Ehefrau Germaine zur Welt. Sie hatte einen Bruder namens Eugen Emanuel (1925–2016) und hat eine Schwester namens Corinne, die später Journalistin wurde. Ab 1945 besuchte Pulver die Handelsschule und arbeitete nach dem Diplom 1948 als Model. Nach eigenen Angaben inspirierte sie eine unglückliche Liebe zu einem Berner Chirurgen dazu, ihr Glück als Schauspielerin zu versuchen. Sie ließ sich an der Schauspielschule Bern (heute Hochschule der Künste Bern) zur Schauspielerin ausbilden. Sie spielte am Stadttheater Bern erste kleine Rollen. Sie debütierte im Film «Föhn» mit Hans Albers und wurde unter Vertrag genommen. Bald war sie auf burschikose, freche Frauenrollen à la Audrey Hepburn festgelegt. Charakteristisch für ihre Persönlichkeit ist ihr außergewöhnliches und herzhaftes Lachen, das zu ihrem Markenzeichen geworden ist.

In den 1950er und 1960er Jahren zählte sie zu den populärsten Darstellerinnen des deutschsprachigen Kinos. Ab Mitte der 1950er Jahre avancierte Liselotte Pulver mit «Der letzte Sommer», «Ich denke oft an Piroschka», «Die Zürcher Verlobung» und «Das Wirtshaus» im Spessart vor allem in der Bundesrepublik Deutschland zum Publikumsliebling. International bekannt wurde Pulver 1958 durch die Hauptrolle in «Zeit zu leben und Zeit zu sterben» sowie 1961 in Billy Wilders Komödie «Eins, Zwei, Drei». 1964 war sie für ihre Rolle als Sonya in Staatsaffären (A Global Affair) zudem für einen Golden Globe Award als Beste Nebendarstellerin nominiert.

Im Jahr 2012 gab sie bekannt, dass sie keine weiteren Rollen spielen wolle.

Pulver war von 1961 bis zu dessen Tod im Jahr 1992 mit dem Schauspieler Helmut Schmid verheiratet, mit dem sie auch in «Kohlhiesels Töchter» und «Eins, Zwei, Drei» spielte. Aus der Ehe gingen zwei Kinder hervor: Marc-Tell (* 1962) und Melisande (1968–1989). Ihre Tochter Melisande stürzte sich am 6. Juni 1989 von der Berner Münsterplattform.